авторефераты диссертаций БЕСПЛАТНАЯ БИБЛИОТЕКА РОССИИ

КОНФЕРЕНЦИИ, КНИГИ, ПОСОБИЯ, НАУЧНЫЕ ИЗДАНИЯ

<< ГЛАВНАЯ
АГРОИНЖЕНЕРИЯ
АСТРОНОМИЯ
БЕЗОПАСНОСТЬ
БИОЛОГИЯ
ЗЕМЛЯ
ИНФОРМАТИКА
ИСКУССТВОВЕДЕНИЕ
ИСТОРИЯ
КУЛЬТУРОЛОГИЯ
МАШИНОСТРОЕНИЕ
МЕДИЦИНА
МЕТАЛЛУРГИЯ
МЕХАНИКА
ПЕДАГОГИКА
ПОЛИТИКА
ПРИБОРОСТРОЕНИЕ
ПРОДОВОЛЬСТВИЕ
ПСИХОЛОГИЯ
РАДИОТЕХНИКА
СЕЛЬСКОЕ ХОЗЯЙСТВО
СОЦИОЛОГИЯ
СТРОИТЕЛЬСТВО
ТЕХНИЧЕСКИЕ НАУКИ
ТРАНСПОРТ
ФАРМАЦЕВТИКА
ФИЗИКА
ФИЗИОЛОГИЯ
ФИЛОЛОГИЯ
ФИЛОСОФИЯ
ХИМИЯ
ЭКОНОМИКА
ЭЛЕКТРОТЕХНИКА
ЭНЕРГЕТИКА
ЮРИСПРУДЕНЦИЯ
ЯЗЫКОЗНАНИЕ
РАЗНОЕ
КОНТАКТЫ


Pages:     | 1 | 2 || 4 | 5 |

«ISSN 1563-034X Индекс 75877 Индекс 25877 ...»

-- [ Страница 3 ] --

13. Воронов А.П., Выдай Ю.Т., Сало В.И., Бондаренко С.И. Кристаллы KDP-ADP легированные таллием для регистрации ионизирующих излучений// Тез. XII Национальной конференции по росту кристаллов, Москва, 2006. – С.228.

14. Кристофель Н.Н. Теория примесных центров малых радиусов в ионных кристаллах.

– Москва, СССР, 1974. – 336 с.

ТАЛЛИЙ ИОНДАРЫМЕН АКТИВТІРІЛГЕН KDP ОПТИКАЛЫ ЖНЕ РАДИАЦИЯЛЫ АСИЕТТЕРІ Т.А. Ккетайтегі, Л.М. Ким, Б.С. Тааева, А.С. Балтабеков Бл жмыста талий иондарымен активтендірілген KDP кристалыны 80-400К температура аралыындаы оптикалы, люминесценттік аситеттеріне жне термостимулденген люминесценциясына зерттеулер жргізілді. Зерттеулер нтижесінде оспа иондарыны кіші радиусты орталытар екендігі таайындалды. Сулелену кезінде олар зарядты кйін згертіп Tl2+ орталыын рады.

THE OPTICAL AND RADIATING PROPERTIES KDP ACTIVATED BY IONS OF THALLIUM Т.А. Koketayev, L.M. Kim, B.S. Tagaeva, А.S. Baltabekov In this work the study of optical, luminescent properties and thermoluminescence of crystals KDP doped by tallium ions in a temperature range 80-400К is carried out. It is established that the impurity ions are the centres of small radius. At irradiation they change the charging condition and the centres Tl2 + are formed.

УДК 535. РАДИАЦИОННОЕ СОЗДАНИЕ И ОТЖИГ НАНОРАЗМЕРНЫХ ДЕФЕКТОВ В КРИСТАЛЛАХ NaCl А. Баймаханулы КазНПУ им. Абая, г. Алматы Изучены радиационные дефекты в кристаллах NaCl, облученных при 300К тяжелыми ионами Au, -частицами, Х-лучами, а также XeCl- и ArF-лазерами, селективно создающими экситоны или горячие электронно-дырочные пары и электронами при температуре жидкого гелия. При 6К и катодолюминесценции и последующей фосфоресценции выделены полосы свечения автолокализованного экситона и излучательная туннельная рекомбинация электронов из двух состояний F-центров с автолокализованными рядом дырками. Прыжковая диффузия I- и H интерстициалов в NaCl сопровождается с термостимулированной люминесценцией при 1527К и 3045К соответственно.

Использование подземных шахт и пещер, где в прошлом велась добыча каменной соли, в качестве сухих камер для длительного складирования металлических контейнеров с радиоактивными отходами ядерной энергетики потребовало возобновления экспериментальных и теоретических исследований в кристаллах NaCl процессов создания радиационных структурных дефектов, приводящих при длительном облучении к разрушению материала [1].

Нами были продолжены контакты с сотрудниками Института физики Тартуского университета (ИФТУ) по изучению особенностей создания и отжига наноразмерных дефектов в кристаллах KCl, KBr, RbCl, RbBr [2,3]. Наша цель – получить новые данные об особенностях радиационных дефектов в монокристаллах NaCl (радиус Na+ вдвое меньше чем у Сl ), облученных при 300 К Х-лучами (50 кэВ), -частицами (5.1 МэВ), быстрыми тяжелыми ионами Au (2.18 ГэВ), а также пучками электронов (8 кэВ, Т = 6 К). Особое внимание уделено облучению кристаллов излучением XeCl- лазера (в режиме двухфотонного поглощения 4.02 2 = 8.04 эВ), селективно создающим в NaCl анионные экситоны, а также ArF-лазера (6.42 2 = 12.84 эВ), создающего разделенные p дырки в валентной зоне и горячие p-электроны в зоне проводимости (в NaCl энергетическая щель Eg = 8.7 эВ).

В отличие от KCl, KBr и RbBr, эффективность радиационного создания в NaCl стабильных заряженных и нейтральных анионных пар дефектов Френкеля (ДФ) при 6 К низка (см. например, [2]), хотя высокочувствительными люминесцентными методами дефекты удается зарегистрировать по их отжигу в области 1060 К. Эффективность создания F,H-пар при облучении NaCl при Т 100200 К резко возрастает благодаря термическому удалению от F-центров нейтральных междоузельных H-центров, имеющих структуру молекулы Cl2, занимающей один анионный узел и смещенной по направлению [1] к тетраэдрической пустоте в плотной упаковке анионов. Заряженные дефекты - междоузельные ионы Сl и анионные вакансии (I, -пары) – также эффективно создаются при 200300 К.

Экспериментальная техника, используемая при исследовании процессов создания дефектов электронами при 6 К и их отжиге в области 6420 К, описана в [4]. Применялась постоянная скорость нагрева = 0.17 K/с. Спектры поглощения измерялись при 300 К на двухлучевом спектрофотометре JASKO V-550, допускавшем измерение оптической плотности с точностью до 0.01. Отжиг дефектов, созданных разными видами радиации при 300 К, в области 300750 К осуществлялся с = 2.86 K/с на установке SYSTEM 310 TLDF Reader в атмосфере азота. Облучение XeCl-лазером велось импульсами длительностью 10 нс и энергией 50 мДж, с частотой 10 Гц [3]. Облучение ArF-лазером осуществлялось импульсами 5 нс с частотой 20 Гц. В работе исследовались специально отобранные наиболее чистые естественные кристаллы NaCl, а также кристаллы, выращенные фирмой «Korth»

(Германия) и в ИФТУ методом Стокбаргера после специальной очистки и 50-кратной зонной плавки [5-7].

На рисунке 1 приведены спектры поглощения кристаллов NaCl, облученных при 300 К тяжелыми ионами Au, -частицами, Х-лучами, а также XeCl (308 нм) и ArF (193 нм) лазерами в двухфотонном режиме. Облучения осуществлены перпендикулярно плоскости (100) кристалла. Толщина кристаллов при облучении лазерами была ~4 мм, в остальных случаях 0.60.7 мм. Ионы Au+ и -частицы проникали в кристалл на глубину ~80 мкм и ~ мкм, соответственно [8]. Измерения показали, что в двухфотонном режиме лазерное излучение проникало на всю глубину кристалла, ослабляясь на толщине 4 мм только в два раза. Все виды облучения создавали F-центры (максимум полосы поглощения около 2,7 эВ при 295 К), F2-центры (1.72 эВ), а также неэлементарное поглощение в области 4.86.45 эВ.

Отношение максимумов поглощения F- и F2-центров после облучения Х-лучами и лазерами близко к 20, при использовании -частиц (флуэнс за 16 суток был 4·1011 /см2) F/F2 отношение уменьшилось до 6. При облучении NaCl ArF-лазером, создающем горячие электронно-дырочные (e-h) пары, это отношение равнялось 11. Аномально большим величина F/F2-отношения была при создании экситонов XeCl-лазером. Кристалл NaCl облучался также на линейном ускорителе LINAC (GSI, Darmstadt) ионами Au 198 (2.18 ГэВ, флюэнс 1011 u/см2) при 300 К. В спектре поглощения такого кристалла (среднее расстояние между треками ионов ~36 нм) кроме F- и F2-центров видны F3(или R)-центры (2.27 эВ), неэлементарная полоса ~56 эВ (Cl3 -центры) и сплошное поглощение в области 31.6 эВ, соответствующее образовавшемуся в NaCl металлическому коллоиду.

1. Optical density 0. 0. 1. 0. 0.5 5 0. 0.0 0. 6 5 4 3 Photon energy (eV) Рис. 1. Спектры поглощения NaCl, облученных при 300 К Х-лучами (1);

-частицами (4·1012 /см2 - 2);

ионами золота (1011 Au /см2 - 3);

ArF- (4) и XeCl-лазером (5) Как известно (см., например, [8]), в LiF и NaCl тяжелые ионы U 238 и Au198 почти всю свою энергию ( 99.8 %) передают электронной подсистеме кристалла, создавая экстремально высокие плотности электронных возбуждений. Распад анионных экситонов (энергия их создания 88.4 эВ), катионных экситонов (3035 эВ), и рекомбинация электронов проводимости (е) с автолокализованными дырками (VK -центры) приводят в NaCl к созданию анионных дефектов Френкеля (ДФ) – F,H- и,I-пар. При 300 К F-, F2- и F3 центры в NaCl стабильны, однако анионные интерстициалы (H- и I-центры), катионные интерстициалы, а также анионные и катионные вакансии ( a и с) уже легко перемещаются по кристаллической решетке. Локализация и стабилизация интерстициалов осуществляется, как и в других щелочногалоидных кристаллах [2,4], в результате ассоциации нескольких точечных дефектов. Например, объединение двух H- центров с бивакансией (aс) приводит к созданию устойчивой до 500 К линейной (Cl3 )aca-молекулы, расположенной в двух анионных и одном катионном узлах кристалла. Tакие же молекулы образуются и при ассоциации H центра, VK-центра и одиночной катионной вакансии. Поглощение молекул (Cl 3 )aca лежит в области 56 эВ (см. рисунок 1).

Как следует из рисунка 2, для X-облученных при 300 К кристаллов отжиг F поглощения в области 2.7 эВ осуществляется при 400550 К. В этой же области температур отжигается и значительная часть поглощения ~5.5 эВ. Процесс обусловлен термической диссоциацией молекул (Cl3 )aca. Образующиеся при этом подвижные H интерстициалы безызлучательно рекомбинируют с F-центрами. При диссоциации трехгалоидных молекул образуются также подвижные VK или VF (сh) [9], которые частично излучательно рекомбинируют с F-центрами (см. рисунок 2). Облучение кристаллов NaCl высокой чистоты X-лучами при 5 К также приводит к созданию F-центров (см. [10] и цитируемую там литературу). Однако при 5 К эффективность создания долгоживущих в течении многих минут F-центров в десятки раз меньше чем при 300 К. Создание и отжиг малых концентраций анионных ДФ удается зарегистрировать высокочувствительными люминесцентными методами. На рисунке 2 приведена кривая термостимулированной люминесценции (ТСЛ) естественного кристалла NaCl, облученного при 6 К электронами с энергией 8 кэВ. В течении 30 минут изучалась катодолюминесценция кристалла, после чего электронный пучок отключался, регистрировалось быстрое ослабление фосфоресценции в течении 1300 с, после чего измерялись спектры уже слабо спадающей во времени фосфоресценции. Через 15 минут после выключения пучка электронов производился нагрев облученного кристалла до 420 К с = 0.17 K/с, ТСЛ регистрировалась через монохроматор.

На рисунке 2 приведена одна из многих кривых ТСЛ, измеренных для свечения 2.4 0.15 эВ.

В излучении доминирует туннельная люминесценция в созданных электронным пучком {F… VK} парах – электрон F-центра излучательно рекомбинирует с локализованной на расстоянии нескольких межионных промежутков автолокализованной дыркой.

В свечениях 2.4 и 3.4 эВ легко регистрируются узкие пики ТСЛ при 16, 21 и 26 К, а также пики при 3045 К. В Х-облученном при 8 К NaCl в области 1027 К в работе [9] измерен отжиг 2.9 эВ свечения -центров, стимулируемого фотонами 7.2 эВ (поглощение ионов Сl, окружающих a). Слабая ТСЛ при 3045 К (вставка на рис. 2) связана с отжигом H-центров, созданных в NaCl электронами при 6 К [10].

На рисунке 3а приведены спектры катодолюминесценции естественного кристалла NaCl, измеренные при 6 К под действием пучка электронов 8 кэВ. В спектры введены все необходимые поправки. Аналогично случаю облучения синхротронной радиацией [11], в спектре стационарной катодолюминесценции доминируют полосы свечения с максимумами 3.4 и 5.4 эВ, соответствующие излучательному распаду двух состояний автолокализованного экситона (АЛЭ): нижайшего основного и возбужденного (см. [10]). Рекомбинация электрона с VK-центром проходит через возбужденное состояние АЛЭ. На рисунке 3а в сильно увеличенном масштабе приведен также спектр туннельной фосфоресценции (ТФ) X облученного в течении 15 мин при 6 К кристалла NaCl, измеренный через 300 с после прекращения облучения. В спектре ТФ доминируют полосы излучения АЛЭ. На рисунке 3b приведены спектры ТФ, измеренные после прекращения облучения NaCl электронами при К. При 6 К в спектре ТФ наиболее интенсивна полоса АЛЭ 3.4 эВ, видны свечения ~2;

2.4;

и 2.9 эВ и слабое свечение ~4 эВ. Во время измерении ТСЛ этого кристалла двухминутная остановка в области 270 К позволила измерить спектр ТСЛ в этой температурной области (рисунок 3b). Последующий нагрев до 362 К приводит к почти полному исчезновению свечения 3.4 эВ.

EPR intensity Absorption 1' 4 H F 1' TSL Intensity 10 20 30 40 300 400 Temperature, K Temperature, K 10 20 30 40 50 60 100 200 300 400 500 Temperature, K Рис. 2. Термостимулированная люминесценция кристалла NaCl, облученного электронами (8 кэВ, 200 нА, 40 мин) при 6 К (1,1, свечение 2.4 эВ) или Х-лучами ( кэВ, 18 мА, 1 час) при 300 К (2, свечение 1.83.7 эВ). На вставках - отжиг ЭПР-сигнала H-центров (3) [9] и поглощения F-центров (4) a b Intensity 1' 2 3 2 3 4 5 6 2 3 Photon energy, eV Рис. 3. (a) Спектры катодолюминесценции (8 кэВ, 200 нА, 6 К) NaCl (1) и спектр ТФ NaCl, Х-облученного (50 кэВ, 4 мА) при 6 К (2). (b) Спектры ТФ NaCl при 6 К (1) и спектры ТСЛ в области 261 К (2) и 400 К (3) для NaCl, облученного электронами Проведенное исследование показало, что F,H- и,I-пары ДФ в NaCl создаются даже после их облучения при 6 К электронами 8 кэВ. В свечении в области I- и H-пиков ТСЛ, где осуществляется отжиг заряженных и нейтральных анионных интерстициалов, наблюдается значительное усиление ТФ с участием близких {F…VK}-пар. Эти пары отжигаются при 150180 К после того как VK-центры начинают прыжковую диффузию по кристаллической решетке и рекомбинируют с электронами, локализованными на анионных вакансиях (F центры) или других дефектах решетки. Подтверждено, что свечение ~2.4 эВ соответствует туннельной рекомбинации электронов из нижайшего состояния F-центра с дырками в парах {F… VK}. Свечения 3.4 и 5.4 эВ соответствуют рекомбинациям электронов с V K-центрами через основное и возбужденное состояния АЛЭ. Нижайшее состояние АЛЭ с энергией ~8 эВ [12] создается в режиме двухфотонного поглощения XeCl-лазером. Возбужденное состояние АЛЭ эффективно создается не только фотонами 8.4 эВ [12], но и ArF-лазером в двухфотонном режиме при межзонном переходе с образованием р-дырки в валентной зоне и р-электрона проводимости. Это возбужденное состояние АЛЭ особенно эффективно распадается с созданием пространственно мало разделенных F- и H- центров, что согласуется с первыми спектрами создания F-центров ВУФ радиацией для NaCl в однофотонном режиме [10,13]. Детальное обсуждение особенностей радиационных эффектов в NaCl будет опубликовано в совместной работе с эстонскими физиками.

Приношу глубокую благодарность академику Ч.Б. Лущику, профессору А.Ч. Лущику, главному научному сотруднику Е.А.Васильченко, ведущим инженерам П. Либлику и Ю. Максимову за неоценимую идейную и экспериментальную помощь.

Литература 1. Dubinko V.I., Vainstein D.I., Hartog, H.V., Nucl. Instr. and Meth. B, 2005. -V.228. P.304-308.

2. Лущик Ч.Б., Лущик А.Ч. Распад электронных возбуждений с образованием дефектов в твердых телах, М.: Наука, 1989, 263 C.

3. Лущик Ч.Б., Лущик А.Ч., Баймаханов А., Изв. АН Латв.ССР. Сер. физ. и техн. наук, 1987,. -№5.-C.41-51.

4. Nakonechnyi S., Krner T., Lushchik A. et al. J. Phys: Condens. Matter 2006. -V.18. P.379-394.

5. Шункеев К.Ш., Гиндина Р.И., Плоом Л.А. Тр. ИФ АН ЭССР, 1980. -Т.51. -С.7-26.

6. Баймаханов А., Никифорова О.А., Тр. ИФ АН ЭССР, 1986. -Т.61. -С.33-46.

7. Lushchik A., Lushchik Ch., Lushchik N., Frorip A., Nikiforova O., Phys. Stat. Solidi (b), 1991. -V.168. -P.413-423.

8. Enculescu M., Schwartz K., Trautmann C., Toulemonde M. Nucl. Instr. and Meth. B, 2005. -V.229. -P.397-405.

9. Knzig W. Phys. Rev. Lett., 1960. -V.4. -P.117-118.

10. Лущик Ч., Лущик А., Колк Ю., Фрорип А., Тр. ИФ АН ЭССР, 1986. -Т.58. -С.25-46.

11. Feldbach E., Kirm M., Lushchik A., Lushchik Ch., Martinson I., J. Phys: Condens. Matter, 2000. -V.12. -P.1991-2005.

12. Miyata T., J. Phys. Soc. Jpn., 1971. -V.31. -P.529-551.

13. Лущик Ч.Б., Лийдья Г.Г., Эланго М.А., ФТТ, 1964. -Т.6. -С. 2256-2262.

NaCl КРИСТАЛДАРЫНДА НАНОЛШЕМДІ ААУЛАРДЫ РАДИАЦИАЛЫ ТЗІЛУІ МЕН ТЕРМИЯЛЫ КУЙРЕУІ. Баймаханлы Блме температурасында ауыр Au иондарымен, -блшектерімен, Х-сулелерімен, сондай-а селективті трде экситондар немесе «ысты» электрон-кемтіктік жптар тудыратын XeCl- жне ArF-лазер сулелерімен сулелендіру жне сйы гелий температурасында электрондармен атылау нтижесінде, NaCl кристалдарында, пайда болатын радиациялы ааулар арастырылан. 6К температурасында лшенген катод люминесценциясы мен іле-шала жретін фосфоресценция спектрлерінде автолокализацияланан экситондар мен F-центрге жаын автолокализацияланан кемтіктерді,ондаы екі кйдегі электрондармен сулелік туннельді рекомбинациялануына сйкес келетін жолатар аныталан. NaCl кристалында I- жне H- интерстициалдарыны секірмелі диффузиясыны нтижесінде сйкес 1527К жне 3045К температураларда термостимуляцияланан люминесценция пайда болады.

RADIATION CREATION AND ANNEALING NANO SIZE DEFECTS IN NaCl CRYSTALS A. Baimakhanuly Creation of radiation defects was investigated in NaCl crystals irradiated at 300 K by heavy Au ions, particles, X-rays as well as XeCl or ArF laser radiation selectively forming in two photon regime anion excitons or hot electron-hole pairs. The emission of self-trapped excitons and tunnel recombination of electrons (staring from two states of an F centre) with spatially close self trapped holes were separated in cathodoluminescence and phosphorescence spectra at 6 K. The hopping diffusion of I and H interstitials is accompanied by thermally stimulated luminescence at 15-27 and 30-45 K, respectively.

КОМПЬЮТЕРНОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ПРОЦЕССОВ ФАЗООБРАЗОВАНИЯ В СИСТЕМЕ NI-AL С КОНЦЕНТРАЦИЕЙ КОМПОНЕНТОВ, СООТВЕТСТВУЮЩИХ ФАЗАМ NI3AL И NIAL Н.Ф. Денисова, М.Д. Старостенков*, М.К. Скаков Восточно-Казахстанский государственный университет, Усть-Каменогорск;

* Алтайский государственный технический университет, Барнаул, Россия Произведено моделирование процессов растворения наночастиц алюминия в никелевой матрице. В настоящей работе методом молекулярной динамики исследуется двумерной бикристалл в процессе саморастворяющемся высокотемпературного синтеза. В качестве матричного бикристалла взят чистый никель, в центре которого внедрена наночастица A1 разного размера шестиугольный симметрической формы. В результате компьютерного эксперимента в процессе растворения частицы A1 определена температура начальных этапов перестройки системы.

Введение Как известно среди конструкционных материалов важную роль играют упорядоченные сплавы и интерметаллические соединения. Одной из особенностей этих сплавов и соединений является положительная температурная зависимость предела текучести. Такие соединения могут быть получены на практике из реагентов при синтезе сжиганием, или самораспространяющемся высокотемпературном синтезе (СВС) [1]. Исследовать динамику СВС и фазообразование при синтезе на атомном уровне в реальных экспериментах является трудной задачей. Исследования обычно проводятся косвенно, причем приходится учитывать те или иные побочные явления [2]. Одним из способов решения этой проблемы является использование методов компьютерного моделирования.

Целью настоящей работы является изучение на атомном уровне процессов структурно энергетической перестройки бикристалла Ni-Al с образованием интерметаллических фаз при импульсном разогреве зависимости от времени компьютерного эксперимента, атомных размеров взаимодействующих компонентов и избыточного свободного объема.

Методика компьютерного эксперимента Для решения поставленной задачи был применен метод компьютерного моделирования - метод молекулярной динамики (ММД). В ММД поведение заданной совокупности атомов описывалось в рамках классической механики системой обыкновенных дифференциальных уравнений движения. В качестве экспериментальной модели нами выбрана двумерная металлическая система Ni-Al, состоящая из 1600 ат. Упаковка атомов исследуемого двумерного металла Ni+Al соответствовала плоскости {111} ГЦК-решетки. Взаимодействия атомов в двумерном бикристалле описывались парными центральными потенциалами межатомного взаимодействия Морза. Радиус действия потенциалов ограничивался расстоянием 8. В работе для распространения результатов на макроразмер применялись периодические граничные условия. Динамическая релаксация, после построения конфигурации расчетной ячейки, проводилась с помощью ММД. Начальная температура в модели задавалась через начальные скорости атомов.

Результаты исследований В работе приводятся результаты компьютерных экспериментов термоактивации бикристалла Ni+Al, с относительно большими внедренными наночастицами Al (от 30% до 50% концентрационного состава бикристалла). Эти исследования проводились для получения большего числа упорядоченных интерметаллических фаз: Ni3Al и NiAl.

Было установлено, что с внедрением таких крупных частиц Al на межфазной границе возникают упругие напряжения из-за разницы в эффективных размерах атомов Ni и Al, а также различия в температурной зависимости коэффициентов линейного расширения. Для снятия напряжений на границе фаз вводился избыточный свободный объем, путем удаления определенного числа приграничных рядов атомов Ni. Необходимое число удаляемых рядов атомов рассчитывалось по разности площадей шестиугольника, состоящего из атомов Ni и подобного шестиугольника из атомов Al. Получили, что при внедрении частицы Al (30%) требуется удалить примерно один приграничный ряд атомов Ni, а при внедрении частицы Al (50%) два ряда.

Для выявления влияния избыточного свободного объема на температуру начала структурно-энергетической перестройки бикристалла, скорость и характер развития диффузионных процессов, были проведены компьютерные эксперименты, когда вблизи частицы алюминия, составляющей 30% от общего состава бикристалла, убирались два и три приграничных ряда атомов Ni. Активные смещения атомов в этих случаях наблюдались даже при релаксации. При этом отмечен всплеск эффективной температуры в начале релаксации до 1540К и 1450К соответственно. Всплеск температуры связан с возможностью перемещения атомов на большие расстояния. В случаи избыточного свободного объема составляющего три ряда в процессе релаксации образуется пора размером 1/8 относительно площади частицы Al. Так как взаимодействие пар атомов Al и Ni в приграничной области бикристалла является более выгодным, то наблюдается стягивание атомов Al к межфазной границе. Вблизи межфазной границы образуются дислокации несоответствия, в тоже время пора релаксирует внутреннее напряжение частицы Al и внутри частицы в основном исчезают дислокации (см. рис.1.). Данный эффект аналогичен релаксации напряжений при образовании пор путм деформации, который ранее наблюдался в компьютерном эксперименте при деформировании тврдого аргона [3].

Рис.1. Картина наложения плотноупакованных атомных рядов в трех направлениях, после процесса релаксации (1- пора;

2- область частицы Al;

3- область Ni матрицы) Сравнивая бикристаллы Ni+Al с наличием пропущенных приграничных рядов атомов Ni (один, два, три ряда) можно заметить, что при наличии малого количества свободного объема (один ряд) и внутренних напряжений, происходит начало диффузионных процессов, только при температуре 1300К. При увеличении свободного объема до двух приграничных рядов атомов Ni, диффузия начинается при низких температурах 300К. При температуре 1300К начинают образовываться зародыши новых фаз уже при 100 пс времени импульсного разогрева. Отсутствие трех приграничных рядов Ni приводит к ускорению процесса фазообразования, остаточное число атомов Al в последнем случае равно 160 ат., что в два раза меньше (336 ат.), чем во втором случае (см. рис.2.).

Al 336 24,93% Al 160 11,87% Ni 688 51,04% Ni 601 44,58% NiAl3 0 0% NiAl3 24 1,78% NiAl2 8 0,59% NiAl2 25 1085% NiAl 0 0% NiAl 9 0,67% Ni2Al 2 0,15% Ni2Al 5 0,37% Ni3Al 0 0% Ni3Al 1 0,07% Разупорядоченная фаза566 23,29% ·Разупорядоченная фаза 775 38,81,29% а) б) Рис.2. Фазовый состав в системе Ni-Alпри импульсном разогреве 1300К в течение:

а) 100пс;

б)1300пс При импульсном разогреве 1300К и 1000К для бикристаллов Ni+Al с внедрнными частицами Al- 30% и 50% от общего концентрационного состава время компьютерных экспериментов, при котором наночастицы полностью растворились, составило соответственно 1500пс и 1000пс. Обнаружили, что не все атомы Ni были вовлечены в диффузионные процессы, активная структурная перестройка бикристаллов наблюдалась только в алюминиевой частице и в приграничных рядах Ni. Анализ фазового состава показал, как и для меньших частиц [4], что при растворении частицы Al в никелевой матрице в зоне диффузии возникал градиент концентрации компонентов. Вследствие этого возле поверхности частицы в основном образовывались фазы Ni2Al и Ni3Al, а ближе к центру преобладали фазы NiAl2 и NiAl.

В работе также проводились исследования с циклическими процессами импульсного разогрева при определнной температуре в нарастающей серии последовательных интервалов времени. Запоминалась конечная структура материала, после процесса сверхбыстрого охлаждения (закалки), и кристалл импульсно разогревался в течение нового интервала времени. Были выполнены компьютерные эксперименты для трх расчтных ячеек с внедренными частицами Al, состоящими из 127ат. (7,94%), 439 ат. (30%) и атома. (50%).

Для маленькой частицы (8%) была проведена серия экспериментов при температуре 1400К и временем выдержки от 100 до 1100пс с шагом 100пс. Растворение частицы произошло уже за 300пс суммарного времени. Дальнейшие эксперименты проводились для проверки стабильности фаз и исследования перестройки кристаллографической структуры бикристалла Ni+Al.

На рис.3. показано изменение картины плотноупакованных упорядоченных атомных рядов на разных этапах эксперимента, где видна зернистость бикристалла (рис.3.а). Причем зерна крупных размеров и поликристаллической структуры. Разориентация зрен относительно начальных направлений размещения атомов по плотноупакованным атомным рядам составляет: для первого зерна (рис.3.а (1)) -27°, в более узких областях наблюдается изменение ориентации в сторону доминирующего зерна. Переориентация доминирующего зерна по сравнению с начальными направлениями плотноупакованных атомных рядов (рис.3.а (2)) составляет 31°.

а) б) Рис.3. Ориентации плотноупакованных упорядоченных атомных рядов в направлении 300-300 при температуре 1400 К продолжительность эксперимента: а) 0,6 нс;

б) 1,1нс (1 зерно в центральной части бикристалла;

2- доминирующее зерно бикристалла) С увеличением суммарного времени выдержки до 1,1нс бикристалл утрачивает зернистую структуру и отклонения направления плотноупакованных атомных рядов от начального положения составляет 32°. Рост доминирующего зерна (рис.3.а (2)) происходил за счет расслоения центрального зерна на более мелкие фрагменты и поворотом малых зрен относительно доминирующего зерна матрицы до совпадения направлений плотноупакованных атомных рядов.

Подобные результаты были получены для аналогичных компьютерных экспериментов с более крупными частицами Al (30% и 50%). На рис.4 показано изменение ориентации плотноупакованных атомных рядов бикристалла Ni+Al с внедренной 50% частицей Al. За короткий промежуток времени 500 пс (начиная с 800 пс до 1300пс) происходит переориентация плотноупакованных атомных рядов, исчезает зернистость бикристалла и отклонение от начальных направлений, плотноупакованных атомных рядов составляет примерно -17°.

В этой серии компьютерных экспериментов произведн количественный анализ изменения образовываемых соединений: NiAl3, NiAl2, NiAl, Ni2Al, Ni3Al. Для этого подсчитывалось количество одинарных, двойных, тройных и так далее зародышей и кластеров возникающих соединений во всех временных экспериментах и построены диаграммы зависимости количества зародышей или кластеров фаз от времени компьютерных экспериментов. На рис.5. представлены две диаграммы образования и стабильности одинарных зародышей и восьмерных кластеров соединений для 30% частицы в течении всего суммарного времени эксперимента.

а) б) в) Рис.4. Картины плотноупакованных упорядоченных атомных рядов в направлении 900- при температуре 1000 К продолжительность эксперимента: а) 0,8 нс;

б) 0,9нс;

в) 1,3нс (1 область тройного стыка зерен) Из приведенных диаграмм видно, что более крупные кластеры фаз образуются при более длительном суммарном времени. Такие соединения, как NiAl3, NiAl2, NiAl при возникновении одинарных зародышей в последующих временных интервалах исчезают. В компьютерных экспериментах продолжительностью 1,2нс и 1,4нс стабильными остаются только зародыши фаз NiAl, Ni2Al, Ni3Al, а более крупные кластеры такого соединения, как NiAl3 вовсе не образуется, и аналогично стабильными остаются кластеры соединений Ni2Al, Ni3Al. Из построенных диаграмм, можно сделать вывод, что стабильными для данного бикристалла (с 30 % содержанием Al) является фазы Ni3Al и Ni2Al, кластеры данных соединений укрупняются.

Подобный анализ фазового состава был выполнен и для бикристалла Ni+Al с внедрнной 50% частицей Al, и обнаружили, что стабильными для данного бикристалла является фазы NiAl и Ni2Al, кластеры данных соединений укрупняются, и максимальный размер кластера NiAl составляет 21 частицу. Данный кластер образуется к моменту времени компьютерного эксперимента 1,0нс и остатся стабильным до эксперимента продолжительностью 1,4 нс.

В данной работе проводились исследования изменения фазовогосостава и структуры бикристалла Ni+Al в нарастающих сериях динамических экспериментов, то есть, когда бикристалл Ni+Al импульсно разогревался при определнной температуре и времени выдержки, запоминалась динамическая структура системы, затем выполнялась процедура закалки с целью исследования структурно- энергетических изменений и динамическая структура, (полученная до процесса закалки), вновь подвергалась импульсному разогреву в течение нового интервала времени при той же температуре. В этой серии экспериментов наблюдался процесс постоянного роста температуры до 2500К и 3000К от начальных температур 1300К и 1000К соответственно для бикристаллов с 30% и 50% содержанием Al.

Полное растворение внедренных частиц Al произошло за суммарное время импульсного разогрева, соответственно 250пс и 300пс. По количественному составу наблюдалось преобладание фаз для 30% частицы- Ni3Al, для 50% -NiAl.

Таким образом, для относительно больших частиц Al, составляющих от 30% до 50% концентрационного состава требуется учитывать возникающие упругие напряжения. Для снятия упругих напряжений на границе частицы Al и матрице Ni вводился свободный объем.

При этом температура начала синтеза понижалась, в процессе релаксации и разогрева межфазная граница уплотнялась, и на ней возникали дислокации несоответствия, и частица Al пластифицировалась.

Ni3Al Ni2Al NiAl NiAl NiAl 100 пс 150 пс 200 пс 250 пс 300 пс 350 пс 400 пс 450 пс 500 пс 550 пс 600 пс 650 пс 700 пс 750 пс 800 пс 850 пс 900 пс 950 пс 1000 пс 1050 пс 1100 пс 1150 пс 1200 пс 1300 пс 1400 пс 1500 пс а) 1, 1, 1, 1, Ni3Al 1 Ni2Al NiAl NiAl 0, NiAl 0, 0, 0, 100 пс 150 пс 200 пс 250 пс 300 пс 350 пс 400 пс 450 пс 500 пс 550 пс 600 пс 650 пс 700 пс 750 пс 800 пс 850 пс 900 пс 950 пс 1000 пс 1050 пс 1100 пс 1150 пс 1200 пс 1300 пс 1400 пс 1500 пс б) Рис.5. Диаграммы изменения количественного состава фаз для частицы Al, составляющей 30% от бикристалла: а) одинарные зародыши;

б) кластеры, состоящие из восьми частиц фазы Обнаружено, что с увеличением свободного объема в расчетной ячейке скорость диффузии также увеличивается, но до некоторого значения свободного объема, при котором происходит образование пор в области межфазной границы, блокирующих диффузионную зону и снижающих скорость взаимной диффузии.

Выявлено в результате динамических экспериментов с процедурой закалки, образование фаз Ni3Al и NiAl для бикристаллов с соответствующей концентрацией компонентов, в тоже время обнаружено блокирование роста этих упорядоченных фаз ростом разупорядоченной фазы. Кристаллографически бикристалл представлял собой множество наноструктурных зерен с широкими границами раздела, которые в конце эксперимента объединись в монокристалл.

Литература 1. Мержанов А.Г. Теория безгазового горения. Черноголовка, 1973.- 25с.

2. Интегральные технологии самораспространяющегося высокотемператур-ного синтеза: Моногр. Евстигнеев В.В., Вольпе Б.М., Милюкова И.В., Сайгутин Г.В. – М.: Высш.

школа, 1996, 274 с.

3. Starostenkov M.D., Poletayev G.M., Ovcharov A.A. Mechanism of dislocation nucleations and dislocation complexes in thin films// Book of

Abstract

European Material Conf. E MRS 2001. Strasbourg, France, June 5-8, 2001.- A-11.

4. Денисова Н.Ф., Полетаев Г.М., Скаков М.К., Старостенков М.Д. Моделирование процессов растворения наночастиц алюминия в никелевой матрице//Вестник КазНТУ им.

Сатпаева, Алматы, Казахстан, 2005, №4, с.125-132.

КОМПОНЕНТТЕР КОНЦЕНТРАЦИЯСЫ NI3AL ЖНЕ NIAL ФАЗАЛАРЫНА СЙКЕС КЕЛЕТІН NI-AL ЖЙЕСІНДЕ ФАЗА ПАЙДА БОЛУ ПРОЦЕСТЕРДІ КОМПЬЮТЕРЛІК МОДЕЛЬДЕУ Н.Ф. Денисова, М.Д. Старостенков, М.К. Скаков Матрицалы никельде алюминий наноблшектерін здігінен таратылу рдістерін лгілеу ткізілді. Берілген жмыс екі лшемді кристалдаы жоары температуралы синтезді здігінен таратылу рдісін молекулалы динамика дісімен зерттеуге арналан. Матрицалы кристалл ретінде таза NI алынан. Блок орталыында ртрлі лшемдегі идеалды симметриялы алтыбрышты формалы NI наноблшектері орналасады. Компьютеріні эксперимент нтижесінде айта ру процесіні басталандаы температурасыны A блшегіні лшемдеріне туелділігі аныталды.

COMPUTER MODELLING OF PROCESSES FHASE OF FORMATIONS IN SYSTEM NI AL WITH CONCENTRATION of the COMPONENTS CORRESPONDING TO PHASES NI3AL AND NIAL N.F. Denisova, M.D. Starostenkov, M.K. Skakov Real world is devoted to the research of the process of self developing high temperatures syntheses of 2D crystals by the method of molecules dynamic. We use pure Ni as a matrix crystale with the nano- fraction of Al in the form of ideal symmetrical six- cornered figures of different sieges based in the centre of the block. As a result of the computer experiment was got the dependent of temperature of the beginning of the atom- exchanging process from the sieges of Al fraction.

УДК 539.2:536. ВЛИЯНИЕ НЕЙТРОННОГО ОБЛУЧЕНИЯ, ТЕМПЕРАТУРЫ И СКОРОСТИ ДЕФОРМАЦИИ НА МАРТЕНСИТНОЕ ПРЕВРАЩЕНИЕ В СТАЛИ 12Х18Н10Т 1) О.П. Максимкин, 1) Л.Г.Турубарова, 1) О.В. Тиванова, 2) А. Налтаев, 3) Д.Т. Бердалиев, 3) Б.К. Рахашев 1)Институт ядерной физики НЯЦ РК, г.Алматы, 2)ЮКГУ им. М.Ауэзов, г.Шымкент, РК 3)Международный Казахско-Турецкий университет, г.Шымкент, РК Приведены результаты экспериментов, направленных на выяснение условий фазово структурной стабильности нержавеющей аустенитной стали 12Х18Н10Т, подвергнутой облучению высокоэнергетическими ядерными частицами в реакторе ВВР-К и послерадиационным температурно-скоростным воздействиям.

Введение Известно, что в процессе холодной деформации метастабильных аустенитных сталей (ГЦК–решетка, парамагнетик) возможно мартенситное () превращение с образованием несколько более прочной -фазы (ОЦК–решетка ферромагнетик) [1-3].

Показано также, что переход, индуцированный деформацией, имеет место в некотором температурном интервале MsMd (ориентировочно 148370 К для стали 12Х18Н10Т), где наблюдаются также высокие пластичные свойства материала [4,5]. Считается, что не только параметры зарождения, но и кинетика мартенситного превращения играют большую роль в формировании прочностных и пластических свойств сталей, в связи с чем проблема выявления закономерностей и механизмов процессов образования и накопления мартенситной -фазы имеет существенное научное и практическое значение. В то же время, применительно к облученным нержавеющим сталям, этим вопросам уделяется неоправданно мало внимания, несмотря на то, что они тесно связаны с проблемами радиационного упрочнения, охрупчивания и распухания конструкционных материалов для ядерных реакторов деления и синтеза.

В настоящей работе приведены и обсуждаются новые результаты экспериментов, направленных на выяснение условий фазово-структурной стабильности нержавеющей аустенитной стали 12Х18Н10Т, подвергнутой облучению высокоэнергетическими ядерными частицами в реакторе ВВР-К и послерадиационным температурно-скоростным воздействиям.

Методика проведения экспериментов В качестве основного объекта исследования была выбрана аустенитная нержавеющая хромоникелевая сталь 12Х18Н10Т, широко используемая в реакторостроении.

Использовались образцы плоской и цилиндрической формы с размерами, дающими возможность проведения параллельных исследований различными методами, включая механические испытания, микро-калориметрию, просвечивающую электронную микроскопию и др.

Для механических испытаний были изготовлены образцы двух типоразмеров:

цилиндрические – диаметром 1,6 и длиной рабочей части 10 мм, а также плоские, в виде пластин с размерами 3,5100,3 мм. Часть образцов аустенизировали при 1325 К, 30 мин.

Другую часть образцов отжигали при 1425 К, 60 мин. с последующим охлаждением в воду для получения материала с разным размером зерна. Структура стали после отжига (приведена на рис.1) представляет собой -твердый раствор аустенита в виде мелких и средних полиэдров с большим количеством двойников скольжения и частицами вторичных фаз.

Аустенизированные стальные образцы были облучены в вертикальном канале активной зоны реактора ВВР-К при Т350 К до максимальной повреждающей дозы 0,1 сна.

.

а б х Рис. 1. Структура образцов стали 12Х18Н10Т аустенизированных при а) 1325 К, 30 мин. и б) 1425 К, 60 мин.

Механические испытания на одноосное растяжение высокорадиоактивных стальных цилиндрических образцов проводили на разрывной машине вертикального типа, установленной в «горячей» камере и оснащенной нагревательным устройством. Испытания проводили в интервале температур 293-493 К при скоростях растяжения 0,16200 мм/мин. В процессе растяжения снимали стандартную первичную диаграмму «нагрузка-удлинение», а после разрушения образца измеряли содержание ферромагнитной фазы в зоне разрыва, в области шейки и у головок образца, используя феррозонд F 1053.

Механические испытания необлученных и облученных образцов, характеризующихся сравнительно невысокой наведенной радиоактивностью, проводили на установке Инстрон 1195, дополнительно оборудованной сканирующим феррозондом F 1053 (для регистрации образования ферромагнитной -фазы, индуцированной деформацией). Металлографические исследования стальных образцов проводили на микроскопе «Neophot2».

Экспериментальные результаты и их обсуждение Влияние температуры деформации на мартенситное Растяжение необлученных и облученных до флюенсов нейтронов 21022 и 5 1022 н/м (Е0,1 МэВ) образцов проводили со скоростью 8,510-4с-1 при одновременной регистрации изменения механических и магнитных свойств. Температура во время растяжения (290390К) задавалась с погрешностью 10% нагревателем в виде фольги, которая оборачивалась вокруг цилиндрической части образца. Из полученных экспериментальных результатов следует, что с повышением температуры испытания от 293 до 373 К характеристики прочности и пластичности нержавеющей стали 12Х18Н10Т несколько снижаются, причем изменение механических свойств облученного материала происходит более интенсивно. Наряду с этим уменьшается склонность стали к превращению: с ростом температуры испытания возрастает деформация кр, соответствующая началу образования -фазы (рис. 2) и снижается, до полного исчезновения при 373 К, количество -мартенсита в образце, накапливаемое к концу равномерной (Мр) и полной (Мf) деформации (рис.3). Так, если до 323К значение кр приходилось на область равномерного удлинения образца, то при более высоких температурах испытания превращение начинается значительно позже – уже на стадии локализации деформации анализ экспериментальных данных показал, что область температур испытания можно условно разбить на два интервала, характеризующихся различной скоростью изменения количества мартенсита Мf. В первом из них (293–323 К) уменьшение Мf протекает значительно быстрее, чем во втором (323–373 К), причем наибольшая скорость уменьшения наблюдается в образцах, облученных максимальным флюенсом (рис.3).

Интегральное кол-во '-фазы, % 1 Критическая деформация, % 20 3 280 300 320 340 360 280 300 320 340 360 Температура испытания, К Температура испытания, К Рис. 2 Температурная зависимость Рис.3 Влияние температуры деформации на количество мартенситной –фазы, деформации, соответствующей критической степени образования мартенситной –фазы накопившейся к моменту разрушения стальных образцов (1-необлученный, 2 (1-необлученный, 2-облученный 51018н/см2) облученный 51018н/см2) Проведенные параллельно исследования распределения мартенситной фазы по длине деформированного образца показали, что при комнатной температуре и несколько выше (до 310 К) возможно ее сосредоточение в одном–двух местах (шейках) на образце. В то же время при более высоких температурах ферромагнитная фаза локализовалась, как правило, только в одном месте – месте разрушения образца На рис.4 показано, что в области образования мартенситной пластины в зерне наблюдается своеобразный рельеф: одна часть кристаллита смещается по высоте относительно другой. По-видимому это приводит к созданию повышенных уровней внутренних напряжений в решетке и способствует зарождению новых мартенситных образований.

х Рис.4. Микроструктура и микрорельеф в деформированном образце стали 12Х18Н10Т в области мартенситной пластины Влияние скорости деформации на мартенситное превращение и механические характеристики необлученной и облученной нейтронами стали 12Х18Н10Т Механические испытания необлученных и облученных образцов проводили с одновременной регистрацией кривой образования и накопления ферромагнитной фазы. В процессе эксперимента изменяли (увеличивали) скорость растяжения, причем первоначальная скорость была выбрана 0,5 мм/мин. В тот момент, когда фиксировали начало образования ферромагнитной фазы скорость увеличивали в два раза и в дальнейшем эту операцию повторяли с шагом по деформации 510 %. В конечном итоге образец разрушался при скорости растяжения 10 мм/мин. Вычисленные из первичных кривых характеристики прочности и пластичности стали представлены в таблице 1.

Таблица 1 Характеристики прочности и пластичности стали 12Х18Н10Т Термооб Флюенс Пре Предел Критич Относит Относит Содержан Содер – работка дел прочно еская ельная ельная жание ие – нейтрон теку сти, деформ равноме полная фазы в чест МПа ация рная деформа шейке при фазы в ов, и, деформа ция, % максималь изломе МП превра ция, % ной,% а щения, нагрузке, н/см % % 1325 К, необлуч. 245 740 20,5 40 50 0,28 2, 30 мин. 246 738 18 36,6 48,3 0,35 3, 335 724 15 41,3 53,4 0,35 3, 1425 К, необлуч. 220 723 21,6 47,5 58,6 0,18 2, 30 мин Установлено, что изменение (увеличение) скорости растяжения в процессе деформации необлученных и облученных образцов стали оказывает существенное влияние как на кривую течения, так и на кинетическую кривую образования мартенситной фазы. Так при изменении нагрузки вплоть до достижения максимального значения наблюдается уменьшение скорости накопления мартенситной фазы. При этом в образце постепенно выделяется область с большим содержанием фазы (шейка). По достижении максимальной нагрузки на диаграмме растяжения появляется «плато» и эта область составляет в необлученном образце 3,8%, а в облученном 5,57,5%. В этой деформационной области идет накопление мартенситной фазы по всему объему образца. На стадии предразрушения увеличение скорости растяжения не оказывает значительного влияния на кривую течения и накопления мартенситной фазы. Показано, что в шейке 90 % от общего количества образовавшейся фазы приходится на деформацию в диапазоне от предела прочности до разрушения.

Установлено, что при этих испытаниях в необлученных образцах с большим размером зерна (т.о. 1425 К, 30 мин) мартенситной фазы в области шейки образуется меньше, чем в образцах с мелким зерном (т.о. 1325 К, 30 мин). Кроме того замечено, что крупнозернистые образцы пластичнее а зерна в них текстурированы.

В другой серии экспериментов исследовали изменения механических и магнитных свойств стали 12Х18Н10Т, аустенизированной при 1323 К, 30 мин. Необлученные и облученные до максимального флюенса нейтронов 1,8х1018 н/см2 (Е0,1МэВ) цилиндрические образцы деформировали при различных температурах в диапазоне 293 433 К, со скоростями растяжения 0,16 и 1,6 мм/мин. На рис. 5 показано, как температура и скорость деформации влияют на количество фазы, накопившейся в образце к моменту разрушения.

4, 3, 3, Содержание феррофазы, усл.% 3,0 Содержание феррофазы, усл.% 3, 2, 2 2, 2, 2, 1,5 1, 1,0 1, 0, 0, 0, 0, 280 300 320 340 360 380 400 420 280 300 320 340 360 380 400 Температура испытания, К Температура испытания, К а б Рис. 5 Количество накопленной фазы к моменту разрушения в необлученной и облученной стали 12Х18Н10Т, деформированной с различной скоростью (1-0.16мм/мин, 2 1.6мм/мин) при разных температурах. а-необлученный, б-облученный до 1.81018н/см Установлено также, что увеличение на порядок скорости растяжения не оказало существенного влияния на значение пределов текучести и прочности. В то же время при уменьшении скорости деформации верхняя граница температурной области интенсивного снижения предела прочности смещается в сторону меньших температур.

Плоские образцы стали 12Х18Н10Т после аустенизации (1323 К, 30мин.) и облучения в реакторе ВВР-К деформировали до предела прочности в интервале скоростей 0,5-200 мм/мин на установке «Инстрон-1195». После деформирования, используя феррозонд F 1053, изучали распределение мартенситной по рабочей длине образца.

На рис.6 показано распределение мартенситной фазы (Мф) по длине (l) плоских образцов нержавеющей стали 12Х18Н10Т, деформированных при комнатной температуре с различными скоростями. Площади под кривыми «Мф–l» соответствуют интегральному количеству мартенситной фазы, накопленному в образце к пределу прочности. Обращает на себя внимание тот факт, что с ростом скорости растяжения образца увеличивается степень неоднородности распределения -фазы по его длине. А именно – при V = 200 мм/час, максимум распределения -фазы локализуетсся в области шейки более явно, чем при V = 0, мм/мин.

Как видно из таблицы 2, с ростом скорости деформирования, пластичность стали уменьшается одновременно с величиной равномерного удлинения, снижается интегральное суммарное по образцу – количество мартенситной -фазы, накопленной в образце до предела прочности. по его длине. Прочностные характеристики в указанном диапазоне скоростей изменяются незначительно.

Таблица 2–Влияние скорости деформации на механические и магнитные характеристики стали 12Х18Н10Т, необлученной и облученной нейтронами т, В, р, Состояние, Мф, скорость усл. ед.

кг/мм2 кг/ мм2 % растяжения Необл., 0,5мм/мин 23 66 72 0, 51018н/см2, 33,5 69 46 0, 0,5мм/мин Необл., 50мм/мин 30 73,3 56 0, Необл., 200мм/мин 23 65 54 0, Рис. 6 Распределение мартенситной фазы по рабочей длине деформированного образца Заключение Установлено, что повышение температуры деформации метастабильной нержавеющей стали приводит к существенному уменьшению количества мартенситной фазы, накапливаемой к моменту разрушения необлученных и облученных нейтронами образцов.

Изменение скорости деформации оказывает значительное и неоднозначное влияние на начало образования мартенситной фазы и кинетику бездиффузионного перехода в нержавеющей стали.

Уменьшение температуры деформации приводит к снижению значений критических параметров образования мартенситной -фазы в нержавеющей аустенитной стали 12Х18Н10Т, облученной нейтронами.

Литература 1. Курдюмов Г.В., Утевский Л.М., Этин Э.И. Превращения в железе и стали // М.: Наука. 1977.

2. Кайбышев О. А.. Пластичность и сверхпластичность металлов. – М.: Металлургия, 1975 – 280 с.

3. Гойхенберг Ю.Н. и др. Превращения при пластической деформации и их влияние на механические свойства //Вопросы производства и обработки стали. 1972. № 107.

4. Ибрагимов Ш. Ш., Максимкин О. П., Садвакасов Д. Х. Мартенситное ' превращение и механические свойства стали 12Х18Н10Т, облученной нейтронами. // ФММ. №5, 1992 – с. 43-48.

5. Максимкин О.П., НалтаевА., Бердалиев Д.Т, Рахашев Б.К. Мартенситные ' превращения в стали 12Х18Н10Т, облученной в реакторе ВВР-К. // Вестник НЯЦ РК, 2007, вып. 3 (31), с.53-58.

12Х18Н10Т БОЛАТТАЫ МАРТЕНСИТТІК ТРЛЕНУГЕ НЕЙТРОНДЫ СУЛЕЛЕНУДІ, ДЕФОРМАЦИЯЛАУ ТЕМПЕРАТУРАСЫ МЕН ЖЫЛДАМДЫТЫ СЕРІ О.П. Максимкин, Л.Г.Турубарова, О.В. Тиванова, А. Налтаев, Д.Т. Бердалиев, Б.К. Рахашев BBР-K реакторында жоары энергиялы ядролы блшектермен сулеленген 12Х18Н10Т тот баспайтын аустениттік болатты фаза-рылымды орнытылы шарттары мен сулелеуден кейін температура-жылдамды серлерін анытау баытында жасалан эксперименттерді нтижелері баяндалады.

THE INFLUENCE OF NEUTRON IRRADIATION, TEMPERATURE AND DEFORMATION SPEED ON MARTENSITE CONVERSION IN STEEL 12H18Ni10T O.P. Maksimkin, L.G. Turubarova, O.V. Tivanova, A. Naltaev, D.T. Berdalyev, B.K. Rakhashev The results of experiments which are directed on identification of criterion of phase-structural constancy of stainless austenitic steel 12H18Ni10T incurred by high energy nuclear fraction irradiation in reactor BBR-K and post radiation temperature speed influence have been supplied.

ФИЗИКА ЯДРА И ЭЛЕМЕНТАРНЫХ ЧАСТИЦ РЕАКЦИИ РАДИАЦИОННОГО ЗАХВАТА Li(n,)8Li, 7Be(p,)8B, 8Li(n,)9Li И 8B(p,)9C С.К. Сахиев НИИЭТФ Казахского национального университета им. аль-Фараби, г.Алматы В данной работе в рамках формализма радиационного захвата рассчитаны сечения реакций Li(n,)8Li и 7Be(p,)8B, 8Li(n,)9Li и 8B(p,)9C, которые играют важную роль в ядерной астрофизике.

При этом использованы волновые функции нестабильных ядер 8Li, 8B, 9Li и 9C в трехкластерных моделях, предложенных нами ранее.

Выбор реакций радиационного захвата обусловлен несколькими причинами. Во первых, структура гамильтониана взаимодействия нуклонов с электромагнитным полем хорошо известна, что снимает проблемы, с которыми приходится сталкиваться, когда процесс обусловлен только сильным полем. Во-вторых, нет необходимости учитывать воздействие сильного поля на испущенную частицу – в данном случае фотон. В-третьих, величина сечения определяется только поведением ВФ связанных состояний в асимптотической области.

Также интерес к процессам с участием ядер 8Li и 9Li обусловлен одной из основных проблем ядерной астрофизики, связанной с вопросами об источниках солнечной энергии и энергии звезд на всех стадиях их развития. Не менее интересны природа происхождения и образования химических элементов и объяснения их относительной распространенности [1].

Формализм прямого радиационного захвата По определению выражение для дифференциального сечения имеет следующий вид d Vi 2 (1) q Vf.


f W i (2 ) 3 c d vin Разлагая гамильтониан электромагнитного перехода по мультиполям, а также учитывая, что при низких энергиях (qr1) справедливо длинноволновое приближение, и после интегрирования по угловым координатам фотона получаем выражение матричного элемента для перехода между начальным состоянием i и конечным состоянием f:

2c 1 (2 (2l 1)) 2l 1 T (q) Tlm (q)TlmM (q) TlmE (q) (2) * f 1j H i q V M E f 1j H i lm f lm Здесь введены обозначения f 1 j H i f W i - оператор для однофотонного захвата, Tlm (q) - операторы потенциала электрического и магнитного излучения E M Tlm (q), мультипольности l.

Подставляя последнее (2) уравнение в (1), получим окончательное выражение. Ввиду громоздкости расчетной формулы здесь мы приведем в качестве примера выражение для Е1 перехода H ( E1) i L 4 (2 L 1) L 1/ 2c C C (i) D (,,0) 4 q q Si M i Ji M i 1 * j1m1 j2 m2 Li 0 Si M i m Vf S J m m2 m3 m Z1 ( Z 2 Z 3 ) m m m m m m 1 3 1 2 x 2 dxy2 dy ( x, y ) y LSJ (k, y ) ky l f L f S f Lf lf l f j1 j2 S t Sf Sn j Jf j1 j j 1 y dxdy x Y ( x) t Yl f ( y ) n Y1m ( y ) YL ( y ) j1 ( x ) j lf j1 S JM j2 J M f f Расчеты сечений реакций 7Li(n,)8Li и 7Be(p,)8B Потенциал взаимодействия системы n-7Li вычислялся в рамках кластерной модели свертки [2], где ядро 7Li рассматривается как двухкластерная система -t, находящаяся в основном состоянии.

В качестве парных потенциалов системы n- и n-t использовались потенциалы гауссовой формы из работ [3;

4] с теми же параметрами, что и используемые для расчетов ВФ ядер 8Li-8B.

Искаженная волна в представлении спина канала имеет вид i L 4 (2L 1) C SM1 j2m2 CLJMSM LSJ (k, r ) YL (r) j1 j ( ) (k, r ) j m j m j1m 0 S JM kr L 11 2 S J Для описания выходного канала нами была использована волновая функция ядра 8Li в трехкластерной модели [5]. Причем межкластерные взаимодействия выбирались в той же форме, что и в фолдинг-модели.

Очевидным преимуществом нашей модели является тот факт, что в асимптотической области волновая функция ближе к действительному поведению по сравнению с ММО. И не требуется привлечение R – матричного метода для уточнения асимптотики радиальной волновой функции.

Результаты расчетов Результаты расчета энергетической зависимости полного сечения реакции 7Li(n,)8Li представлены на рис.1. Расчет охватывает значительный энергетический интервал от 103 эВ до 1 МэВ [6]. Доминирующим механизмом в этой энергетической области является прямой захват s-нейтрона в состояния непрерывного спектра с последующим Е1-излучением электрических дипольных -квантов. В расчетах не учитывался резонансный вклад захвата р нейтронов с возбуждением уровня ядра 8Li с квантовыми числами J,T=3+,1. Для захвата s нейтронов отсутствуют как центробежный, так и кулоновский барьеры и сечение процесса резко возрастает при уменьшении энергии от нескольких микробарн при энергиях порядка миллибарн при энергии 5103эВ. Приведенный на рис.1 расчет МэВ до удовлетворительно воспроизводит энергетическую зависимость полного сечения во всей энергетической области. Отметим, что теоретическая кривая охватывает широкую область величиной в 9 порядков по энергии и почти 5 порядков по сечению!

,мкб -9 -8 -7 -6 -5 -4 -3 -2 -1 0 10 10 10 10 10 10 10 10 10 10 Е, МэВ Рис. 1. - Энергетическая зависимость полных сечений реакции 7Li(n,)8Li.

Экспериментальные данные из работы [7] Используя эти данные, нами также рассчитана полная скорость реакции NAv.

Усреднение производилось по максвелловскому распределению нейтронов при температуре kT=25 кэВ. На рис. 2 сплошной линией представлен наш расчет скорости реакции в зависимости от энергии нейтронов в единицах T9=109 K (1 МэВ=1,16 T10). Точечная кривая расчет из работы [7]. Наша кривая лежит значительно выше и ближе к результату работы Фаулера [8], на основе которой и был получен вывод о возможности объяснения распространенности CNO-элементов в нестандартной модели, то есть о значительном вкладе в образование тяжелых элементов нейтронного канала, начинающегося с реакции 7Li(n,)8Li.

NAv, см /c*моль - - 1E-1 1 Т Рис. 2 - Зависимость усредненных скоростей NAv от энергии налетающих нейтронов Зависимость полного сечения реакции 7Be(p,)8B от энергии представлена на рис.3.

Расчет охватывает значительный энергетический интервал от 170 кэВ до 1 МэВ [9].

Приведенный расчет удовлетворительно воспроизводит энергетическую зависимость полного сечения во всей энергетической области. Следует отметить, что экспериментальные точки [10-12] лежат между кривыми с неучетом и учетом D-волны. Из вычисленного сечения был оценен астрофизический S-фактор реакции 7Be(p,)8B. Экстраполировав эти данные параболой, получили следующее значение S-фактора S(0)=26 эВбарн. Полученное значение S-фактора очень близко к значению S(0)=28,829,8 эВбарн из работы [9] (см. таблицу 1).

Как видно из таблицы, имеется значительный разброс в определении S-фактора данной реакции [8-14].

, нб 0 200 400 600 800 Ep, кэВ Сплошная кривая – теоретическое сечение с учетом D-волны, пунктир - теоретическое сечение с неучетом D-волны. Экспериментальные данные из работ [10-12] Рисунок 3. - Энергетическая зависимость полных сечений реакции 7Be(p,)8B Таблица 1 - Сравнение рассчитанных значений астрофизического S-фактора № Метод определения S(0), эВ*барн 7 1. Be(p,) B [8] 21,40,5(exp)0,6(th) 7 2. Be(p,) B [9] 22,10, 7 3. Be(p,) B [10] 22,30,7(exp)0,5(th) Pb(8B,p7Be) [11] 4. 18,61,21, 10 B( Be,8B)9Be [12] 5. 17,31, МРГ [13] 6. 29, МРГ [14] 7. 27, Настоящая работа 8. 26, Оценка характеристик реакций 8Li(n,)9Li и 8B(p,)9С Характеристики реакций 8Li(n,)9Li и 8B(p,)9С, необходимые для оценки соответствующих скоростей реакций, не могут быть определены прямыми экспериментальными измерениями. Бета-нестабильные ядра 8Li и 8B имеют период распада менее 1 секунды, поэтому создание соответствующих мишеней технически не осуществимо в ближайшее время.

Наиболее родственным процессом к реакции фоторасщепления является реакция кулоновского развала. В данном процессе ядро, взаимодействуя с кулоновским полем тяжелого ядра, испытывает развал в двухчастичный канал. Структура матричного элемента реакции кулоновского развала пропорциональна матричному элементу реакции фоторасщепления. Поэтому сечения, полученные на основе реакции кулоновского развала, называют сечениями с использованием виртуальных фотонов, тогда как фоторасщепление называют сечениями с использованием реальных фотонов. В нашем случае сечение реакции Pb(9Li,n+8Li)208Pb позволяет оценить сечение реакции 8Li(n,)9Li. Однако данные, полученные на основе виртуальных фотонов, определены лишь в трех точках с большими ошибками как по абсолютной величине, так и по энергии [15;

16].

Таким образом, по реакции 8Li(n,)9Li имеются лишь данные, полученные из косвенных реакций с большими неопределенностями, которые были названы верхней оценкой данных сечений.

Аналогичные рассуждения касаются реакции 8B(p,)9С. Однако в данном случае для оценки сечения был использован асимптотический нормировочный коэффициент, полученный из реакции 2H(8B,9С)n. Возможно, в дальнейшем данные сечения могут быть определены с помощью метода троянского коня, но для его применения необходимо, чтоб один спектроскопический канал доминировал. В нашем случае это, конечно, канал 9С8B+p.

Для оценки сечения в работе Мора [17] был использован стандартный метод прямого радиационного захвата. Волновая функция связанного состояния и состояния рассеяния генерировались в фолдинг-потенциале, глубина которого подгонялась под длину рассеяния нейтронов и под связанное состояние. В наших расчетах использована модель прямого захвата. Причем в качестве волновой функции связанного состояния были использованы трехчастичные волновые функции в модели 7Li-n-n. А волновая функция рассеяния генерировались в кластерном фолдинг-потенциале n-(7Li-n).

С использованием полученных ВФ ядра 9Li, а также ВФ состояния рассеяния были проведены расчеты реакций радиационного захвата 8Li(n,)9Li. Как видно из рис. 4, результаты расчетов полных сечений на порядок ниже верхних экспериментальных оценок данной реакции работы [16]. Для данных из работы [15] это различие несущественно.

, b 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1. En, MeV Рисунок 4 - Сравнение теоретических сечений реакции 8Li(n,)9Li с экспериментальными данными, полученных в реакциях с виртуальными фотонами С чем может быть связано данное отличие? Во-первых, в качестве экспериментальных оценок приводятся данные, полученные из пересчета сечений с виртуальными фотонами. В данном случае предполагается, что в начальном и конечном канале взаимодействуют только кулоновские части потенциалов. Некоторые расчетные программы достаточно грубо учитывают взаимодействие в начальном и конечном каналах. Свидетельством тому является использование плоских волн в качестве волновых функций входного и выходного каналов.

Во-вторых, в области энергий Е=01 МэВ возможно сильное влияние резонансов. Они, в свою очередь, в случае большого разброса по энергии сглаживают зависимость сечений по энергии. В энергетическом спектре ядра 9Li имеются уровни при энергиях Е=4,296 МэВ (Г=6045 кэВ) и Е=5,38 МэВ (Г=600100 кэВ) (двухчастичный порог Е=4,063 МэВ). Причем квантовые числа уровней, а также их Г фотонные ширины достоверно не определены.

Таким образом, наши расчеты не противоречат грубым экспериментальным оценкам, что говорит о применимости полученных трехчастичных волновых функции ядра 9Li в трехчастичной модели 7Li-n-n для описания динамических характеристик.

Соответствующие расчеты с применением трехчастичных волновых функции в модели -t-nn показали, что сечения реакции 8Li(n,)9Li на три порядка меньше экспериментальных оценок.


Литература 1. Nuclei in the Cosmos / ed. H.Oberhummer, Berlin: Springer - Verlag, 1991. 467 с.

2. Сахиев С.К.: Расчет потенциалов взаимодействия частиц с ядрами в кластерной фолдинг-модели //Вестник Национальной инженерной академии РК, 2005, №1(15), с. 87-91.

3. Buck B., Dover C.B., Vary J.P. Simple potential model for cluster states in light nuclei // Phys. Rev. - 1975. - V. C11, N.5. - P. 1803 - 1821.

4. Дубовиченко С.Б., Джазаиров-Кахраманов А.В. Электромагнитные эффекты в легких ядрах и потенциальная кластерная модель // ЭЧАЯ. -1997. - T.28, №.6. - С. 1529 - 1594.

5. С.К. Сахиев, М.А. Жусупов, Сагиндыков Ш.Ш. Учет тензорных сил в трехчастичном расчете ядра 8Li // Изв. РАН, сер.физ. 2006, т.70, №2, с.240-242.

6. Жусупов М.А., Сагиндыков Ш.Ш. Исследование реакции 7Li(n,)8Li при низкой энергии. // Изв. РАН. Cер.физ. - 2002. - Т. 66, №3. - С. 392 - 395.

7.Heil M., Kappeler F., Wiescher M., Mengoni A. The (n,) cross section of 7Li // The Astrophys. Journal. - 1998. - V. 507. - P. 997 - 1002.

8. Wiescher M. et al. 7Li (n,) 8Li – trigger reaction to a primordial r-process? // The Astrophys. Journal. - 1989. - V.344. - P. 464 - 470.

9. A. M. Mukhamedzhanov et al. The 14N(7Be,8B)13C reaction and the 7Be(p,)8B S factor // Phys. Rev. - 1999. – V. C60, –p.055803. - 5 p.

10. L. Trache et al/ Asymptotic Normalization Coefficient of 8B from Breakup Reactions and the S17 Astrophysical Factor // Phys. Rev. Lett. - 2001. - V.87. - p. 271102.- 4 p.

11. N. Iwasa et al. Measurement of the Coulomb Dissociation of 8B at 254 MeV /nucleon and the 8B Solar Neutrino Flux // Phys. Rev. Lett. -1999.- V.83, p. 2910 - 2913.

12. F. Schmann et al. Coulomb Dissociation of 8B and the Low-Energy Cross Section of the Be(p,)8B Solar Fusion Reaction // Phys. Rev. Lett. -2003. - V.90. - p. 232501. - 4 p.

13. Davids, S. Typel Electromagnetic dissociation of 8B and the astrophysical S factor for Be(p,)8B // Phys. Rev. - 2003. - C 68.- p.045802. - 7 p.

14. P. Descouvemont Reanalysis of the 7Be(p, )8B S factor in a microscopic model // Phys.

Rev. - 2004.- V. C70. - p.065802. - 10 p.

15. G. Ewald, W. Nrtershuser, A. Dax, et.al. Nuclear Charge Radii of 8,9Li Determined by Laser Spectroscopy // Phys. Rev. Lett. -2005. -V. 94. –P. 16. Y. Suzuki, G. Lovas and K.Varga. Study of Light Exotic Nuclei with a Stochastic Variation Method — Application to Lithium Isotopes // Progr. Theor. Phys. Suppl. -2002. -V.146. P. 413.

17. Mohr Low-Energy Direct Capture in the 8Li(n,)9Li and 8B(p,)9C Reactions // arXiv:nucl-th/0304071 v1 22 Apr 2003.

Li(n,)8Li, 7Be(p,)8B, 8Li(n,)9Li ЖНЕ 8B(p,)9C РАДИАЦИАЛЫ ЖТУ РЕАКЦИЯЛАРЫ С.. Сахиев Ядролы астрофизикадаы маызды рлі бар 7Li(n,)8Li и 7Be(p,)8B, 8Li(n,)9Li жне 8B(p,)9C реакцияларыны толы ималары радиациялы жту формализімін пайдалана отырып есептелген.

Есептеу нтижелерінде алдыы жмыстарымыздаы сынылан 8Li, 8B, 9Li жне 9C трасыз ядроларыны ш кластерлі модельдерінде аныталан толынды функцияларымыз пайдаланылан.

Li(n,)8Li, 7Be(p,)8B, 8Li(n,)9Li AND 8B(p,)9C REACTIONS OF RADIATING CAPTURE S. Sakhiev The given thesis introduces the calculations on the sections of a formalism of radiating capture cuts of Li(n,)8Li и 7Be(p,)8B, 8Li(n,)9Li and 8B(p,)9C reactions which are essential for nuclear astrophysics.

Thus wave functions of 8Li, 8B, 9Li и 9C non stable nuclear in three cluster models we have viewed earlier.

КИНЕТИКА И МЕХАНИЗМЫ ВЫДЕЛЕНИЯ ТРИТИЯ ИЗ ТИТАНАТА ЛИТИЯ В ПРОЦЕССЕ РЕАКТОРНОГО ОБЛУЧЕНИЯ И.Н. Бекман*, И.Л. Тажибаева, А.А. Куйкабаева Казахский национальный университет им. аль-Фараби, Алматы, *Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, Россия В работе изучена кинетика выхода трития из облученных образцов литиевой керамики в зависимости от условий облучения при постоянной температуре и в условиях термоциклирования.

Предложены механизмы генерации и выделения трития из литиевой керамики в процессе длительного реакторного облучения.

Показано, что высокообогащнная по литию-6 керамика на основе метатитаната лития может служить устойчивым (по крайней мере, до степени выгорания 22%) источником трития для установок управляемого термоядерного синтеза.

Введение Материал размножителя (бридера) должен обеспечить съем энергии термоядерного синтеза, генерацию трития и эффективное его извлечение для последующей очистки и трансформации в реакторное топливо. Материал должен обладать высокой температурной, радиационной и механической стойкостью. Не менее важны и диффузионные характеристики материала, обеспечивающие высокую подвижность трития и, как следствие, большие потоки трития из бридерного материала. Отсутствие подобных материалов в известной мере сдерживает развитие установок для УТС, поэтому задача подбора бридерного материала с оптимальными диффузионными и эксплуатационными характеристиками представляется актуальной.

Оксидные керамики на основе лития рассматриваются в качестве перспективного материала для твердых бридеров в бланкетах будущих термоядерных реакторов. Для предсказания поведения материалов и обоснования перспективности их использования очень важно знать структурные, термические и динамические свойства материала бридера и их изменения, происходящие в материале при выжигании из него лития и образования многочисленных структурных дефектов. Одним из основных кандидатных материалов является метатитанат лития, Li2TiO3, который в последнее время привлек к себе наибольшее внимание из-за высокой скорости высвобождения трития при сравнительно низких температурах (от 200 до 400 оС) и химической стабильности [1].

Работы по исследованию перспектив использования литиевой керамики в тритиевом бридере установок УТС проводятся в Европе [2], Японии [1, 3] и России [4]. Накоплен некоторый экспериментальный материал по генерации и выделению трития в условиях реакторного облучения, однако облучение проводили лишь до малых степеней выгорания лития и на образцах с невысокой степенью обогащения по изотопу литий-6. Поскольку бридерная керамика должна служить источником трития в течение длительного времени, то процессы выжигания лития, сопровождающиеся изменением стехиометрии и сложными структурными превращениями, могут существенно повлиять на механические и диффузионные характеристики облучаемой керамики.

В работе [5] описана методика проведения длительных реакторных экспериментов на реакторе ВВР-К и методика измерения выхода трития в экспериментах по облучению литийсодержащей керамики Li2TiO3 в виде шариков и таблеток, обогащенной до 96% по изотопу 6Li. Облучение литиевой керамики с целью наработки трития проводили в течение 15 кампаний с общим временем облучения 5350 часов. Степень выгорание лития в образцах в виде таблеток составила 18%, в виде шариков – 22%. Работа проводилась по заказу и финансовой поддержке Японского Агентства по Атомной Энергии через проект МНТЦ.

В данной работе приведены результаты измерения кинетики выхода трития из образцов литиевой керамики при различных условиях облучения и предложены механизмы генерации и высвобождения трития в процессе длительного реакторного облучения на реакторе ВВР-К.

1. Кинетика выделения трития в условиях термоциклирования образца Важной задачей настоящей работы являлось изучение влияния степени выгорания лития на характер дегазации титаната лития. Действительно, по мере выгорания трития (превращения его в тритий и гелий, которые к тому же из-за эффекта отдачи покидают свои исходные местоположения) уничтожается важный компонент кристаллической решетки. Не ясно, как возникший дефект скажется на кинетике диффузии трития – будет ли он функционировать, как ловушка и, следовательно, на время или навсегда выводить тритий из диффузионного процесса, уменьшая тем самым поток трития из образца, или будет действовать как диффузионный путь (типа открытой поры), облегчая диффузию и увеличивая степень извлечения трития из материала. Интересно также как генерация и отжиг радиационных дефектов скажется на эксплуатационных характеристиках бридерной керамики, в частности, на ее способности длительное время служить устойчивым источником газообразного трития.

Ответить на эти вопросы можно путем анализа графика зависимости энергии активации газовыделения от продолжительности выжигания трития. В качестве примера были рассмотрены результаты экспериментов, полученные в кампании 2. График зависимости изменения температуры и потока трития от времени представлен на рис. 1.

П о т о к т р и т и я, о т н.е д.

- 3,0 x 1 A 1 кам пани я Тем пература, С - 2,5 x 1 - 2,0 x 1 П оток - 1,5 x 1 Т ем пература, С - 1,0 x 1 - 5,0 x 1 0, 0 2 4 6 8 10 12 Врем я, дни Рис.1. График зависимости изменения температуры и потока трития от времени Для проведения анализа кривую зависимости потока трития от температуры разбивали на участки (циклы) (рис. 2), кривые для каждого цикла перестраивали в аррениусовских координатах, и по тангенсу угла наклона прямолинейного участка (рис.3 ) рассчитывали энергию активации диффузии трития в титанате лития. Затем переходили к аналогичной обработке следующего цикла. В результате был построен график зависимости энергии активации от длительности эксперимента (т.е. от степени выжигания лития-6) (см. рис. 3).

Как следует из полученных результатов, по мере уничтожения лития (увеличения степени дефектности материала) энергия активации уменьшается (в 6 раз), т.е. возникающие дефекты действуют, как диффузионные пути, облегчая процесс диффузии трития по кристаллической решетке титаната лития. Поэтому можно ожидать, что степень извлечения трития из титаната лития будет увеличиваться по мере уменьшения содержания лития в бридерном материале.

Рис. 2. Типичная зависимость потока Рис. 3. Зависимость потока трития от трития от температуры для 1 цикла температуры в аррениусовских координатах (образец А1, кампания 2) (точки) и линейная аппроксимация экспериментальных данных (линия) Таблица 1. Энергии активации диффузии трития, рассчитанных для последовательности циклов № цикла Энергия активации, ккал/моль 1 375. 2 126. 3 181. 4 56. 7 97. 10 54. Рис. 4. Зависимость энергии активации диффузии трития от длительности выжигания лития Аналогично, были обработаны кривые выделения трития для всех кампаний.

Обработка результатов показала, что тенденция уменьшения энергии активации газовыделения от продолжительности выжигания трития, сохраняется, но степень уменьшения уменьшается по мере увеличения количества компаний, т.е. от времени реакторного эксперимента. Так, например, для кампании 14 энергия активации газовыделения трития уменьшается уже всего в 2 раза.

2. Выделение трития в ходе изотермического отжига литиевой керамики Математическое моделирование процессов генерации и выделения трития из литиевой керамики в условиях реакторного облучения показало, что при постоянной температуре, в начале облучения образцов нейтронами концентрация трития линейно возрастает, (пропорционально флюэнсу нейтронов и концентрации изотопа литий-6), затем темпы прироста падают и, в конце концов, концентрация трития в образце становится постоянной – скорость генерации трития уравновешивается скоростью его радиоактивного распада (довольно незначительной) и скоростью выделения из образца.

На рис.5 приведены результаты измерения выделяющегося из облучаемой нейтронами литиевой керамики трития для всех 15-ти кампаний реактора.

Рис.5. Потоки выделяющегося из облучаемой нейтронами литиевой керамики трития для всех кампаний Из рисунка 5 видно, что, несмотря на значительное выжигание лития, и, следовательно, существенные структурные изменения в титанате лития, потоки трития остаются постоянными. По-видимому, это связано с тем, что потеря источника трития компенсируется возникновением облегчнных диффузионных путей, приводящих к увеличению доли выделения трития из облучаемого материала. Независимость потока трития от продолжительности облучения нейтронами следует признать положительным фактором, поскольку это свидетельствует о перспективности литиевой керамики, как устойчивого бридерного материала для установок управляемого термоядерного синтеза.

Обработку кривых зависимости потока трития из титаната лития от времени облучения, J(t), проводили полиномами второй или четвертой степени в зависимости от характера (степени монотонности) кривой. Совокупность подгоночных кривых представлена на Рис. а, б и в.

а) Зависимость потока б) Зависимость потока трития в) Зависимость потока трития для кампаний 1-4 для кампаний 5-9 трития для кампаний 10-15.

Рис.6. Подгоночные кривые (полиномы второй и четвертой степени) к экспериментальным данным, полученным в различных компаниях реакторного облучения литиевой керамики, где кривые 1 – 15 – представляют собой зависимости потока трития от времени для каждой кампании Для начальных кампаний, все зависимости J(t) проходят через максимум, параметры а и b для разных кампаний мало различаются и могут быть усреднены. В этом случае по мере выгорания лития (превращения его в тритий и гелий, которые из-за эффекта отдачи покидают свои исходные местоположения в решетке), уничтожается важный компонент кристаллической решетки. При этом происходит процесс образования дефектов, которые функционируют как ловушки для трития.

Промежуточные кампании характеризуется крайней неустойчивостью процесса и в ходе кампании дают два-три всплеска выделения трития. Здесь имеют места два конкурирующих процесса: один действует как диффузионный путь (типа открытой поры), облегчая диффузию, а второй - как ловушки.

Конечные кампании характеризуются монотонным и небольшим ростом потока трития, причм зависимость J(t) близка к прямолинейной. Степень извлечения трития из титаната лития Li2TiO3,будет увеличиваться по мере уменьшения содержания лития в бридерном материале 3. Механизмы генерации и выделения трития из облучаемой литиевой керамики Генерация трития в литиевой керамике происходит за счт ядерной реакции (1) между нейтронами и изотопом 6Li.

Li n4He T 4,8 МэВ (1) Сечение этой реакции для тепловых нейтронов очень велико - =970 барн. Как это характерно для многих других ядерных реакций, сечение реакции (1) уменьшается по мере увеличения энергии нейтронов (за исключением резонанса при энергии 0,9 МэВ, рис. 7).

Поскольку реактор ВВР-К характеризуется достаточно широким спектром нейтронов, то эффективное сечение ядерной реакции (1) равно 300 барн.

В начальных кампаниях реактора, ядерная реакция (1) происходит в приповерхностном слое образца в виде шарика так, что поверхностный слой оказывается сильно обедненным литием-6, тогда в центре шарика соотношение изотопов лития остатся практически неизменным. По мере увеличения числа кампаний происходят такие процессы, как увеличение степени выгорания в приповерхностном слое, расширение обедннного слоя и распространение взаимодействия нейтронов с литием-6 вглубь образца. Такой процесс в химии тврдого тела называется «кинетикой стягивающейся сферы».

Рис.7. Зависимость сечения реакции 6Li(n,t)4He от энергии нейтронов Тритий способен покидать гранулу в результате двух принципиально различных процессов: за счет эффекта отдачи и за счет диффузии. Поскольку энерговыделение при ядерной реакции (1) весьма велико, то образовавшиеся продукты реакции (гелий и тритий) обладают достаточно большой энергий (и, следовательно, большой величиной пробега, как в исследуемом материале, так и в окружающей атмосфере) и способны покинуть образец.

Оценочные расчты показали, что эффект отдачи способен привести к выделению из слоя сферических гранул литиевой керамики до 80% атомов трития.

Важными особенностями эффекта отдачи являются:

1) тритий выделяется не в виде молекулы Т2, а в виде положительно заряженного иона – тритона;

2) поток атомов отдачи трития из литиевой керамики не зависит ни от температуры, ни от структуры материала;

3) эффект отдачи существенно изменяет концентрационный профиль трития, являющийся стартовым при последующей миграции трития в ходе термического воздействия на образец: приповерхностные слои сферической гранулы обедняются, а внутренние слои обогащаются ионами трития;

4) высокая энергия отдачи тритона увеличивает вероятность его взаимодействия с кислородными анионами составляющими структуру Li2TiO3 c образованием молекул воды (Т2О и НТО).

Второй механизм выделения трития (диффузия), связан с миграцией положительно заряженного тритона по кристаллической матрице с реакцией молизации на выходе из материала, сопровождающейся образованием молекул Т2, а также молекул ТН (протий всегда находится в любом материале в достаточном количестве) и десорбцией из тврдого тела с переходом в газовую фазу. Диффузионный процесс существенно зависит от температуры материала и характера е изменения во времени, от структуры кристаллической рештки, в том числе – степени дефектности. Поток трития из образца также зависит от размеров и геометрической формы образца (шарика), величины открытой поверхности и от степени развитости рельефа поверхности.

В ранних кампаниях, при выходе реактора на заданную мощность, в литиевой керамике начинается генерация трития и его миграция по объему материала. Поток трития из образца начинает увеличиваться. Однако в ходе облучения литий в приповерхностном слое выгорает, реакция (и, следовательно, источник трития) перемещается вглубь образца, диффузионный путь трития к поверхности удлиняется, в результате чего поток трития из образца начинает падать. Вторая причина падения потока связана с тем, что выжигание трития (т.е.

уничтожение узла кристаллической рештки) приводит к возникновению дефектов структуры, которые служат ловушками трития, эффективно выводящими его из диффузионного процесса. После проведения нескольких кампаний (т.е. после существенного выгорания лития в приповерхностном слое, картина выделения трития изменяется – на временных зависимостях потока трития регистрируются резкие всплески газовыделения.

Помимо рассмотренных выше механизмов, в промежуточных кампаниях заметное влияние оказывают процессы блистеринга – образование полостей, трещин и отшелушивание (Рис.8).

При схлопывании блистеров, происходит выброс трития в окружающее пространство. В конечных кампаниях картина выделения трития снова изменяется: поток в ходе кампании несколько увеличивается. Связано это с тем, что реакционный фронт находится уже на достаточно больших глубинах и газовыделение определяется проницаемостью через уже достаточно стабилизированный приповерхностный слой материала, обедннный литием.

Рис. 8. Образование трещины в облученном образце литиевой керамики Заключение Изучена кинетика выхода трития из образцов литиевой керамики в процессе реакторного облучения при постоянной температуре и в условиях термоциклирования.

Определено влияния степени выгорания лития на характер выделения трития из титаната лития в процессе длительного реакторного облучения вплоть до степени выгорания лития до 22%.

Предложены механизмы генерации и выделения трития из литиевой керамики в процессе длительного реакторного облучения.

Показано, что высокообогащнная по литию-6 керамика на базе метатитаната лития может служить устойчивым (по крайней мере до степеней выгорания 22%) источником трития для установок управляемого термоядерного синтеза.

Литература 1. K.Tsuchiya, A.Kikukawa, D.Yamaki, M. Nakamichi, M. Enoeda, H.Kawamura. In-situ tritium release behavior from Li2TiO3 pebble-bed // Fusion Enginereeng and Desing (Japan) v. 58 59 (2001) 679-682.

2. U. Fischer, P. Batistoni, L.V.Boccaccini, L.Giancarli, S. Hermsmeyer, Y.Poitevin. Eu Blanket desing activities and neutronics support efforts. // FUSION SCIENCE AND TECHNOLOGY. VOL.47 may 2005. p. 1052- 3. K. Tsuchiya, M. Nakamichi, Y. Nagao, J. Fujita, H.Sagawa, S. tanaka, H. Kawamura.



Pages:     | 1 | 2 || 4 | 5 |
 





 
© 2013 www.libed.ru - «Бесплатная библиотека научно-практических конференций»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.