авторефераты диссертаций БЕСПЛАТНАЯ БИБЛИОТЕКА РОССИИ

КОНФЕРЕНЦИИ, КНИГИ, ПОСОБИЯ, НАУЧНЫЕ ИЗДАНИЯ

<< ГЛАВНАЯ
АГРОИНЖЕНЕРИЯ
АСТРОНОМИЯ
БЕЗОПАСНОСТЬ
БИОЛОГИЯ
ЗЕМЛЯ
ИНФОРМАТИКА
ИСКУССТВОВЕДЕНИЕ
ИСТОРИЯ
КУЛЬТУРОЛОГИЯ
МАШИНОСТРОЕНИЕ
МЕДИЦИНА
МЕТАЛЛУРГИЯ
МЕХАНИКА
ПЕДАГОГИКА
ПОЛИТИКА
ПРИБОРОСТРОЕНИЕ
ПРОДОВОЛЬСТВИЕ
ПСИХОЛОГИЯ
РАДИОТЕХНИКА
СЕЛЬСКОЕ ХОЗЯЙСТВО
СОЦИОЛОГИЯ
СТРОИТЕЛЬСТВО
ТЕХНИЧЕСКИЕ НАУКИ
ТРАНСПОРТ
ФАРМАЦЕВТИКА
ФИЗИКА
ФИЗИОЛОГИЯ
ФИЛОЛОГИЯ
ФИЛОСОФИЯ
ХИМИЯ
ЭКОНОМИКА
ЭЛЕКТРОТЕХНИКА
ЭНЕРГЕТИКА
ЮРИСПРУДЕНЦИЯ
ЯЗЫКОЗНАНИЕ
РАЗНОЕ
КОНТАКТЫ


Pages:   || 2 | 3 | 4 | 5 |
-- [ Страница 1 ] --

УСПЕХИ

ФИЗИЧЕСКИХ

НАУК

| ПОД РЕДАКЦИЕЙ

I э.в. шпольского

том

XXV

ВЫПУСК 4

Академия наук и С

'•' • '-Г-., i-i'i -

ГОСУДАРСТВЕННОЕ ИЗДАТЕЛЬСТВО

ТЕХНИКО -ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ ЛИТЕРАТУРЫ

МОСКВА 1941 ЛЕНИНГРАД

МЕХАНИЗМ.ДЕЛЕНИЯ ЯДЕР. I

Я. Б. Зельдович и Ю. Б. Харитон, Ленинград г В нашей предыдущей статье подробно изложена история от крытия нового типа радиоактивных процессов — деления ядра урана под действием нейтронов на два осколка примерно равной массы.

Там же изложены основные экспериментальные факты, установленные в настоящее время в результате исследований ряда лабораторий и опубликованные в ряде статей, быстрым темпом следовавших одна за другой на протяжении 1939 и первой половины 1940 г.

В настоящей статье мы остановимся более подробно на вопросе тео ретического описания этого совершенно нового типа радиоактивных про цессов. Основные работы в этой области принадлежат Нильсу Бору и его сотруднику Уилеру2. Одновременно и независимо теория раз вита Я- И. Френкелем (Физико-технический институт, Ленинград)3.

В своем изложении мы будем придерживаться более подробной статьи Бора, кроме тех частей ее, которые в настоящее время под вергаются сомнению.

Все авторы в настоящее время согласны с качественной трактов кой нового типа явления, которая была дана Л. Мейтнер и Фри шем 4. Развивая общую схему ядерных реакций, выдвинутую Бором 6, в которой ядро уподобляется жидкой капле, Мейтнер и Фриш от мечают, что для достаточно большого ядра поверхностное натяжение не сможет больше противостоять действиям сил электростатического отталкивания. При постоянном отношении электрического заряда к массе (как это приближенно имеет место в периодической системе эле ментов) дальнодействующие силы кулоновского отталкивания с одно временным увеличением размеров массы и заряда ядра растут быстрее близкодействующих сил «поверхностного натяжения» ядерной жидко сти. Поэтому для большого ядра можно ожидать процесса, аналогич ного делению большой заряженной капли на более мелкие капельки.

Ниже мы начнем с вопроса анергетическом балансе деления;

дальше, во втором параграфе, мы рассмотрим вопрос о критическом размере ядра и современное состояние вопроса о критической форме, через которую проходят ядра при делении;

во второй части статьи, печатающейся в следующем выпуске, будут более подробно рас смотрены вопросы кинетики распада ядра и вероятности. других 1 Успехи физических наук. т. XXV, вып. 382 Я. Б. ЗЕЛЬДОВИЧ И Ю. Б. ХАРИТОН конкурирующих с распадом процессов, т. е. вопросы, определяющие вероятность деления ядра, захватившего нейтрон;

там же мы займемся состоянием продуктов деления и теорией последующих за делением процессов испускания и выделения нейтронов;

и, наконец, — вопро сом о делении ядер под действием различных других частиц кроме нейтронов.

§ 1. БАЛАНС ЭНЕРГИИ РЕАКЦИИ ДЕЛЕНИЯ ЯДРА Нам необходимо прежде всего выяснить вопрос об изменении энергии ядра при делении его на две части, примерно равные по своему. весу и заряду. Основной трудностью в интересующем нас случае деления тяжелых ядер являемся тот факт, что отношение массы к заряду в периодической системе не совсем постоянно. Оно медленно возрастает по мере увеличения заряда и массы. Непосред ственно рассматривая таблицу Менделеева, атомные веса и порядко вые номера элементов, мы убеждаемся в том, что при делении, на пример, ядра урана на две равные части с сохранением общей массы и общего заряда, мы получаем два ядра палладия с массой около 119—120 единиц атомного веса, между тем как атомный вес обычного палладия значительно меньше и составляет всего 106,7.

Таким образом, в результате деления тяжелого ядра мы получаем два ядра с необычным соотношением заряда и массы. С одной сто роны, это необычное соотношение заряда и массы является причиной неустойчивости такого ядра осколка, приводящей к ряду дальнейших радиоактивных превращений осколков. Именно исследование этих радиоактивных превращений привело к открытию процессов деления.

С другой стороны, необычное отношение заряда к массе в ядрах осколков мешает нам непосредственно использовать накопленные в на стоящее время довольно обширные сведения о дефектах масс, т. е. о внутренних энергиях и устойчивости обыкновенных изотопов элементов.

Нам необходимо будет сейчас найти метод оценки энергии ядер с весьма необычным отношением заряда к массе.

Напомним, что теория относительности устанавливает соотноше ние между массой и энергией тела, которое для наших целей можно записать в виде —Е0 = (М—Мй)с2, где и —энергия и масса в одном состоянии, Ео и Мо — то же в другом состоянии, с — скорость света. Одна единица атомного веса равна энергии 10 2 10 (3-10 ) (3-10 ) в 8 атом =9Б500.10^== 6-1023 = 1, 5 - Ю - эргов на отдельный = 933 000 000 eV = 933 MeV, масса электрона равна энергии 0,51 MeV. В дальнейшем мы будем говорить о дефектах масс, выраженных в миллионах электрон-вольт.

По современным взглядам, ядро состоит из нейтронов и прото нов. Заряд ядра мы будем выражать в числах элементарных за рядов;

совпадает с порядковым номером элемента в таблице Мен делеева. равно числу протонов, находящихся в ядре, и является целым числом. Дефекты масс элементов относительно кислорода меньше 500 MeV, поэтому, округляя атомные веса изотопов элементов МЕХАНИЗМ ДЕЛЕНИЯ ЯДЕР до целого числа А, мы прямо получим число тяжелых частиц, из которых состоит ядро, т. е. сумму числа протонов и числа нейтронов.

Заметим еще, что когда мы сокращенно говорим о дефекте масс я д р а, в действительности под этим понимается дефект массы нейтрального а т о м а, т. е. ядра -j- электронов. Если мы срав ниваем дефекты масс двух ядер с одинаковым атомным весом (изобар), но с зарядом, отли чающимся на единицу, то по лучаем энергию процесса пре вращения одного атома в дру гой. Физически переход от к -j- 1 есть испускание электро- гос на или р-активность;

обратный процесс — захват ядром электро на из оболочки (захватываются ближайшие к ядру/("-электроны).

Существование различных ядер данного атомного веса (изо- бар) в природе связано с устой чивостью ядра относительно спонтанных процессов -превра щения и захвата электрона, ко торые не требуют внешнего об лучения какими-либо частицами, не требуют преодоления энерге тических барьеров и поэтому идут сравнительно легко. Если обычные устойчивые элементы отвечают при данном атомном весе минимуму полной энергии ядра, то для элементов, у кото рых при данном атомном весе заряд ядра отклоняется от этого значения, мы можем ожидать, что энергия будет выражаться следующей формулой: О о го 40 60 60 — — R (7 7 Рис. В этой формуле есть заряд рассматриваемого ядра. есть упомянутый выше заряд, при котором энергия ядра минимальна при данном А. Вообще говоря,.может и не быть целым. Естественно встречающиеся в природе изобары группируются вокруг значения.

Величины на рис. 1 даны сплошной линией.

1) Вблизи минимума в разложении по ( — ) член первого порядка отсутствует, членами порядка выше второго пренебрегаем.

1* 384 Я. Б. ЗЕЛЬДОВИЧ И Ю. Б. ХАРИТОН Величину Вд, характеризующую остроту максимума, т. е. ха рактеризующую изменение энергии при отклонении от заряда, об ращающего энергию в минимум, мы не можем найти из существую щего экспериментального материала по масс-дефектам и энергии устойчивых ядер, так как в устойчивых ядрах отклонения величины от слишком малы. Однако, мы можем подойти теоретически к вычислению величины ВА с помощью нижеследующей аргумен тации.

Попытаемся выяснить, чем определяется обычное соотношение между зарядом и массой ядра, т. е. соотношение между числом нейтронов и числом протонов в ядре, отвечающее минимальной энергии. В любой теории ядерных сил, существующих между ней тронами и протонами, можно ожидать, что эти силы достигают насыщения и дают минимум энергии при равном числе нейтронов и протонов в ядре. И действительно, для легких элементов отно шение массы к заряду довольно близко к 2, что отвечает как раз — А = А, равенству числа нейтронов и протонов. Чем опреде А п ляется отклонение этого отношения -= от 2, т. е. отклонение мини мума энергии от условий, в которых число нейтронов и число про тонов равны между собою? С одной стороны, следует учесть не сколько различную собственную энергию протонов и нейтронов;

с другой стороны, — и это наиболее существенно, — наряду с близко действующими «химическими» ядерными силами, скрепляющими ядро, необходимо учесть еще силы электростатического отталкивания, которые тем больше, чем больше заряд ядра. Именно эти силы вно сят несимметрию между протонами и нейтронами и обусловливают то, что минимальная энергия отвечает числу протонов меньшему, чем число нейтронов. Если химическая энергия ядра минимальна при равенстве обоих чисел, то наличие электростатической энергии вы зовет смещение минимума в сторону ядер, у которых число нейтро нов больше числа протонов. Но как раз величину электростатической энергии ядра учесть нетрудно. Наряду с электростатическими силами принципиально существенно и различие собственных масс нейтрона и протона;

от этого различия зависит энергия, которая могла бы выделиться при превращении нейтрона в атом водорода вне ядра.

Энергия эта известна и составляет всего 0,78 MeV.

Запишем выражение для массы ядра в следующем виде:

есть где величина СА от не зависит, \ т-^) половина раз (—( — )\ ности числа протонов и числа нейтронов в ядре ^ -J · -= В этой формуле первые два члена описывают химическую энергию МЕХАНИЗМ ДЕЛЕНИЯ ЯДЕР ядра;

форма, в которой они записаны, отвечает тому факту, что химическая энергия минимальна при Z = A— ;

третий член пред ставляет собой разницу собственных масс нейтрона и протона;

чет вертый член — энергию электростатического взаимодействия. При этом мы нашли электростатическую энергию шара с постоянной плотностью объемного заряда, сделав обычное предположение о том, что радиус ядра равен г0А3, где г0 есть радиус, приходящийся на одну частицу. Величина г0 уже давно известна из теории -рас пада, в которой вероятность распада зависит от величины энерге тического барьера вблизи поверхности ядра, т. е. существенным об разом зависит от радиуса ядра. Наиболее вероятное значение го = 1,48-1О-1з см. ' Диференцируя формулу (2) по и приравнивая ее нулю, найдем значение, обращающего энергию в минимум, зависящее от В'А.

Сопоставляя его с известными данными о среднем, наиболее вероят ном, значении для устойчивых элементов, мы можем найти ве личину В'А формулы (2), характеризующую минимум химической энергии, и отсюда, с помощью элементарных выкладок, величину ВА формулы (1).

В табл. 1 даны значения и ВА формулы (1) в зависимости от атомного веса. Мы не станем здесь углубляться в дальнейшие детали расчетов Бора, учитывающего маленькие колебания энергии в зависимости от четности или нечетности числа нейтронов и числа протонов в ядре.

Таблица А А ВА MeV ВА MeV ZA 50 23,0 150 62,5,, 60 27,5, 65,4, 70 31,2, 69.1, 80 35,0 2,2 180 72,9, 90 39,4, 76,4, 100 44,0 200 80,, 0, 47,7 210 83,5 0,, ПО 120, 220 87, 50,8 0, 130 53,9, 230 90,6 0, 140 58,0 240 93,9 0,, С помощью найденной оценки энергии ядра в зависимости от его атомного веса и числа зарядов в широком интервале изменения обеих величин мы можем теперь выяснить вопрос об энергии, вы деляющейся при распаде тяжелого ядра.

В табл. 2 даны результаты таких расчетов для нескольких типич ных ядер.

В третьем столбце табл. 2 дано выделение энергии при деле нии исходного ядра (первый столбец) на продукты, показанные во втором столбце;

при делении сохраняется сумма зарядов и сумма л. З^ЛЬДОР1-»" У. 70. В. ХЛРИТОИ атомных весов. Однако, получающиеся продукты деления вследствие необычного отношения числа протонов к числу нейтронов подверга ются дальнейшим превращениям;

так, продукт распада урана, палла дий, с атомным весом 120 должен превращаться в устойчивый изо топ олова Sn^°, испуская Таблица четыре электрона (четыре -частицы). Дополнительно Выделение энер выделяющаяся при этом гии в MeV Исходное Продукты энергия приведена в по деления при деле- после ядро следнем столбце таблицы;

нии дующее подробно о -активности осколков см. ч. П.

с:30, " —И Ы Мы видим, что до атом ) ного веса, равного 100, ядра совершенно энергети 10 чески устойчивы относи тельно деления1). Выше Se*· этого предела превращение ядра в два осколка равной массы, находящихся на 103,103 Nb большом расстоянии друг от друга, становится энер p 119, 0 200 31 гетически выгодным.

d Любопытно, что деле ние ядра на три равные части становится выгодным, начиная с атомного веса в 110. Уран при де лении на три равные части выделил бы даже несколько больше энер гии, чем при делении на две части. Деление урана примерно на де сять равных частей будет происходить без выделения и без затраты энергии.

Нас особенно интересуют энергетические соотношения в случае деления урана. Так же, как в табл. 2, мы рассматриваем деление ядра, получающегося при захвате ядром основного изотопа урана Щ 8 одного нейтрона, причем получается иЦ 9.

На рис. 2 представлено количество энергии, выделяющейся при делении ядра урана различными способами. По оси абсцисс отложено число протонов в образующемся ядре осколка, по оси ординат—• число нейтронов в этом ядре. Атомный вес осколка, равный сумме обоих чисел, постоянен вдоль прямых, отсекающих равнобедренный прямоугольный треугольник от начала координат. Точками на ри сунке обозначены устойчивые ядра. Наконец, эллипсы, приведенные на рисунке, суть линии, вдоль которых выделение энергии при деле нии урана постоянно и равно написанной на эллипсе величине (вы !) При атомном весе около 100 деление устойчивого относительно изме нения (ср. рис. 1 и табл. 1) ядра приводит к образованию двух ядер, мало отличающихся от устойчивых относительно изменения ядер соот ветствующего атомного веса. Поэтому оценка границы энергетической устойчивости может быть дана непосредственно на основе кривой дефектов масс Астона.

МЕХАНИЗМ ДЕЛЕНИЯ ЯДЕР раженной в миллионах электрон-вольт). Задав заряд и атомный вес одного из осколков, мы полностью определяем, естественно, заряд и атомный вес второго осколка.

Так, если один из осколков представляет собой нормальное ядро рутения (заряд 44, атомный вес 100 — нижняя звездочка), то второе ядро должно быть кадмием (заряд 48, атомный вес 139, число ней тронов 91—верхняя звездочка).

При делении ядра урана на два таких осколка должно выделиться 150MeV.

Нетрудно видеть, что точки, изображающие оба осколка на рис. 2, должны всегда лежать на прямой, проходящей через центр эллипсов по обе стороны от точки, отвечающей наиболее энергети- чески выгодному направлению раз вала ядра. Поэтому для наиболее gg энергетически выгодного направле ния процесса деления образующиеся ядра оба лежат на заметном рас- 70 стоянии от млечного пути, изобра жающего устойчивые изотопы. Пре- вращение осколков в устойчивые изотопы связано с выделением от трех до шести -частиц.

Развитая выше оценка энергии таких необычных ядер позволит нам потом полностью выяснить во- прос о последующих радиоактивных го зо чо 50 превращениях осколков.

Проведенные выше элементар Рис. ные расчеты, комбинирующие самые общие опытные данные об атом ных весах различных ядер и простые теоретические соображения о характере ядерных сил, в полном согласии с опытом показывают, что деление тяжелого ядра есть мощнейший процесс по количеству осво бождающейся энергии. Огромная энергия осколков, их большая иони зующая способность широко используются экспериментаторами, без ошибочно отличающими деление от других радиоактивных процессов.

§ 2. УСТОЙЧИВОСТЬ ТЯЖЕЛОГО ЯДРА Энергетическая устойчивость ядра относительно деления на два осколка, ^находящихся на большом расстоянии, еще не говорит нам непосредственно о возможности такого процесса, потому что реально деление должно будет пройти через состояние, когда оба осколка близки между собой или даже неполностью разделились. За счет элек тростатического отталкивания осколков энергия такого состояния будет гораздо больше, чем энергия состояния, рассмотренного в пре дыдущем параграфе, и котором осколки разошлись на большое рас стояние друг от друга и взаимодействием их можно пренебречь.

Для выяснения вопроса о вероятности распада ядра и об условиях протекания распада нам необходимо ближе подойти к самому меха низму процесса и выяснить те промежуточные фазы, через которые идет процесс деления ядра.

Изложению математической теории мы предпошлем любопытный расчет, принадлежащий И. И. Гуревичу.

Представляя себе ядро как шарик, составленный из отдельных мелких шариков — протонов и нейтронов, найдем часть их, лежащую на поверхности;

оказывается, что при самой плотной упаковке у ядра, состоящего из 238 частиц, на поверхности находится около 130 час т и ц — более половины общего количества.

Понятно, что в таких условиях всякие расчеты, в которых энер гия разделяется на объемную и поверхностную или вычисляется из менение энергии при изменении формы ядра, не могут претендовать на точность. Расчеты носят иллюстративный характер, результаты их должны по мере возможности контролироваться опытом. Трезвая оценка степени приближения позволит опустить ряд вычислений.

Со сделанными выше оговорками приступим к рассмотрению энер гии различных форм ядра.

Выше, в формуле (2), мы рассматривали зависимость энергии от заряда для ядра постоянной формы и размера и постоянного об щего числа частиц. Поверхностную энергию при этом мы объединили с другими членами в константе СА. Сейчас напротив, мы рассматри ваем изменения формы ядра при постоянной массе и заряде и по стоянном соотношении числа нейтронов и протонов. Зависящие от этого отношения члены в выражении энергии можно опустить.

Полную энергию покоющегося ядра представим как сумму элект ростатической и поверхностной энергий. (3) Согласно Френкелю, Бору и Уилеру электростатическую энергию рассчитываем для тела заданной формы, объем которого равен -^-ттТцЛ [ср. § 1, формулу (2)], с постоянной объемной плотностью заряда, причем общий заряд равен eZ. Поверхностную энергию представим как произведение поверхности тела на (постоянную) ве личину поверхностного натяжения q.

Согласно оценке Финберга6 наилучшее значение 4/-2?=14 MeV. (4) 20 Для курьеза укажем, что из (4) следует q — 10 OUHJCM (у воды •q=z80, у жидкой-ртути q --- 500).

Формула (3) с постоянным q, как справедливо указывает Я. И. Френкель, ближе к истине, чем расчет Фриша и Мейтнер, основанный на влиянии заряда на поверхностное натяжение.

Будем искать зависимость энергии от формы тела. Электростати ческая энергия для шара максимальна;

напротив, поверхностная энер МЕХАНИЗМ ДЕЛЕНИЯ ЯДЕР гия достигает минимума в случае шара. Шарообразная форма всегда даст экстремум полной энергии. Исследуем энергии форм, близких к шару.

Очевидно, что поверхностная энергия будет только увеличиваться от всякого нарушения правильной шарообразной формы ядра, в то время как электростатическая энергия ядра, наоборот, достигает макси мума при шаровой форме, при которой отдельные элементарные заряды расположены ближе всего друг к другу. Всякое возмущение шарообразной поверхности уменьшает электростатическую энергию и увеличивает поверхностную энергию. Если первая достаточно велика по сравнению со второй, выигрыш электростатической энергии при деформации ядра может превысить энергию, необходимую на увели чение поверхности, т. е. работу, совершаемую против сил поверх ностного натяжения.

Френкель рассматривает эллипсоиды вращения. Обозначая полу оси а и Ь, ограничиваясь малыми отклонениями от шарообразной формы, а — 6 С z, и учитывая постоянство объема ab2 = const, запишем его результат в следующей форме:

где Wo и Qo относятся к шару. Формулы (5) одинаково правильны для вытянутых (а ^ Ь) и сплюснутых (а ^ Ь) эллипсоидов вращения.

Полная энергия A(^) -^ ). (6) Таким образом, устойчивость шарообразной формы заряженной капли зависит от того, больше или меньше электростатическая энергия удвоенной поверхностной энергии. Шар устойчив при 1FO2QO. (7) Более строго тот же результат получен Бором и Уилером.

В общем виде они описывают малое возмущение шаровой поверх ности суммой шаровых функций и разлагают полную энергию в ряд по коэфициентам функций. При W0^2Qn минимум отвечает равен ству нулю всех коэфициентов, т. е. невозмущенному шару. При W 0 2 Q 0 деформация шара становится энергетически выгодной.

. Рассмотрение малых возмущений дало нам критерий устойчиво сти. Что произойдет при сильном возмущении, при значительной де формации шара? Найдет ли ядро при Wo 2Q 0 отличную от шара устойчивую форму? Есть ли пределы устойчивости при W0^2Q0?

В литературе имеется несколько теоретических работ, в которых авторы, задаваясь формой ядра в виде эллипсоида вращения, ищут зависимости энергии ядра при данных значениях заряда и массы от отношения осей эллипсоида, не ограничиваясь малыми деформациями.

Однако, при рассмотрении эллипсоида вращения мы неизбежно при 390 Я. Б. ЗЕЛЬДОВИЧ И Ю. Б. ХАРИШН ходим к результату, что и тогда, когда форма шара становится неустойчивой, существует некоторое конечное отношение осей эллипсоида, отвечающее минимуму энергии, т. е. будто бы устой чивое;

мы приходим к выводу, что тяжелое ядро может существо вать в форме, существенно отличной от шара. Следует здесь сразу отметить, что такой способ рассмотрения принципиально неправилен, так как ниоткуда не следует, в особенности, при конечных больших деформациях ядра, что оно должно все время оставаться эллипсои дом вращения. Непосредственно очевидно, что появление минимума энергии при конечной деформации связано с нашим искусственным предположением о том, что ядро должно быть эллипсоидом, потому что в этом предположении мы не можем получить перехода от одного ядра к двум отдельным осколкам.

Таким образом, метод рассмотрения эллипсоида вращения, слож ный математически, должен к тому же с большой осторожностью применяться к вопросу о делении ядра и имеет смысл только для малых возмущений.

Существующие сведения о поверхностном натяжении приводят для урана к соотношению WQ = l,71Q 0. Повидимому, ядро урана (и тем более все остальные ядра) устойчиво в форме шара. Ма лая деформация требует затраты энергии. Между тем, как мы выяснили в § 1, образование из ядра урана двух ядер с разведе нием их на большое расстояние сопровождается огромным выделе нием энергии. Взяв шарообразное состояние за одну крайнюю точку, а разведенные осколки за другой конец линии, движение вдоль которой описывает деление, мы устанавливаем, что для урана и других ядер энергия достигает максимума где-то посредине этой линии.

Бор справедливо указывает, что оценки устойчивости из значе ний поверхностного натяжения, найденных косвенными методами, ненадежны, и интересующие нас сведения надо получить из экспе риментальных данных о делении при сопоставлении их с теорией.

Продолжим теоретическое рассмотрение вопроса.

Найдем энергию осколков. Объем осколка равен — = 2 - 1, а по верхность осколка равна 2 поверхности исходного ядра, так что для равных осколков где Qo попрежнему относится к исходному ядру до деления.

Заряд осколка равен половине начального заряда, радиус умень шился в 2 3 раза, так что (-) - Wx = W2 = const Щ = const — =2 (8b) Wo.

r МКХЛНИЗМ ДЕЛЕНИЯ ЯДЕР Сравним энергию системы после деления Е' с исходным значе нием Ео:

2 (9) E'=W1-\-W2+Q, + Q2 = 2~*W0 + 2~SQ0, 1 _!

' — 0 = (2'3—1)Q O — ( 1 — 2 3)Wa. (10) Деление становится энергетически выгодным, начиная со зна чения '~_11Qo;

^oO,7Qo. (11) Woy 1— Полученный выше (табл. 2) для урана и других ядер результат, согласно которому энергетическая возможность деления достигается значительно раньше, чем граница устойчивости шарообразной формы, носит, таким образом, общий характер и следует из сопоставления (11) и (7).

Мы получим существенные сведения, вычисляя энергию в тот момент, когда ядро уже разделилось на две части, но осколки еще не успели разлететься и соприкасаются между собой. Очевидно, что такое состояние является необходимым звеном, через какие бы формы ни шел процесс деления. Так как осколки одноименно заряжены, то энергия системы в момент соприкосновения Е" заведомо больше энергии Е' в состоянии, когда осколки разлетелись.

Френкель вычислил Е" для двух шарообразных осколков, сопри касающихся между собой. Собственная электростатическая и поверх ностная энергия осколков сохраняет свои значения (8а) и (8Ь).

Однако, к ним добавляется электростатическая энергия взаимодей ствия осколков (-У 2/?0· _i z причем Z o и Ro — заряд и радиус исходного ядра, -^ и /? 0 ·2 — то же для осколков. Сопоставляя с выражением WQ, найдем 17 - :11.23 П7 0 -j-2 3 Q 0 ;

(13) ( 2 ^ — 1)Q,, — (1 — • 2^) W,. (14) Для возможности деления из условия " — О 392 9, 5. З^ЛЬДОВ'^" У УО* 5.

найдем - ( ^ _ - Л ^ д 0 = 2,4 01). (15) 17 -о 1 Расчет приводит к неожиданному результату! Создается впечатление, W что при —^, не намного большем 2, т. е. при 2-|°2,4, (16) тяжелое ядро не может больше существовать в виде шара, но оно не может также и распасться, ибо у него нехватает энергии для того, чтобы пройти через форму двух соприкасающихся оскол ков. Френкель сделал из этих расчетов вывод, что уже для урана имеет место условие (16) и ядро урана при этом существует в форме, существенно отличной от шара. Этот вопрос был рас смотрен недавно Ю. А. Зысиным и одним из авторов настоящей статьи 7.

Как оказывается, результаты Френкеля существенно связаны с про извольным допущением, что деление идет через форму двух сопри касающихся шаров. Очевидно, что в последний момент деления, когда осколки только соприкасаются между собой в одной точке, наиболее выгодной энергетически будет форма двух вытянутых груш. Точное определение этой формы наталкивается на очень боль шие математические трудности, но сам экстремальный характер задачи делает такой точный расчет ненужным. Рассматривая вытяну тые вдоль оси, по которой происходит соприкосновение, эллипсоиды вращения, Зельдович и Зысин показали, что при наиболее выгодном подборе отношения осей эллипсоида полная энергия системы оказы вается меньше энергии исходного тяжелого ядра не только при тг- = 2,4, но и при 7 ^ = 2 и дальше, вплоть до -=^ = 1,64.

vo vo vo Рассмотрение форм, еще более приближающихся к минимальным, в частности, грушевидных несимметричных форм, может привести лишь к дальнейшему снижению полученной цифры 1,64, что не представляет большого физического интереса. Уже из полученного результата можно сделать существенный для нас физический вывод, Wn что в том случае, когда вблизи -=р = 2 шарообразная форма ядра vo становится неустойчивой, распад ядра, происходящий через форму двух соприкасающихся вытянутых эллипсоидов, вполне возможен и энергетически не запрещен. Тем самым опровергаются доводы Я. И. Френкеля и лишается основания выдвинутое им предположение о возможности существования нешарообразных ядер.

Выше мы собрали все сведения об энергетических соотношениях при делении, которые можно было получить простыми расчетами.

) Значение 2,17 в статье Френкеля — опечатка или ошибка.

МЕХАНИЗМ ДЕЛЕНИЯ ЯДЕР Они подытожены на рис. 3 и 4. На обоих рисунках на оси ординат отложена энергия системы, по оси абсцисс — параметр Ф, описываю щий протекание деления;

параметр этот выбран так, что он равен О для шарообразного исходного ядра, принимает значение, равное 1, для состояния соприкасающихся осколков, и 2 для осколков, удалив шихся на большое расстояние. Сплошными линиями изображены достоверные результаты расчетов;

пунктирные линии соединяют их простейшим образом, т. е. представляют собой домыслы человека с минимальной фантазией, по возможности придерживающегося уста новленных фактов.

Рис. 3 относится к случаю 2 ^ - ~ ^ 2, 4. Малое отклонение от шарообразной формы вблизи = 0 приводит к уменьшению энер -г К\ ве Рис. Рис. гии (линия в соответствии с неустойчивостью шара при АВ),. При Ф — 1 точка Cs для шарообразных осколков (Френ ~ кель) лежит выше Еоо;

при Ф = 2 для тех же осколков точка Dss ) р D лежит значительно ниже Ео. Кривая ABCSDS неизбежно должна иметь минимум при 0 ^ Ф ^ 1 в какой-то точке.

Однако, расчеты для осколков, имеющих форму эллипсоидов (точки Се и De), позволяют провести монотонную кривую ABCeDe.

Строго говоря, нельзя утверждать, что мы исключили возможность минимума на кривой энергии при делении, но во всяком случае наши расчеты делают существование такого минимума весьма малове роятным.

W Рис. 4 построен для 2 ^ - ^ ^ 1, 6 4. Отрезок АВ, описываю щий влияние малых деформаций, показывает рост энергии. Положе 394 Я. Б. ЗЕЛЬДОВИЧ И Ю. Б. ХАРИТОН ние Cj и Ds видно из чертежа;

для нас важнее, что попрежнему ниже Ео лежат точки Се и Del).

На линии ABCJDe обязательно должен существовать максимум энергии в какой-то точке М. Высота максимума определяет энергию возбуждения, потребную для деления.

В то время как малые деформации ядра требуют затраты энер гии, достаточно сильная деформация приведет к состоянию, в кото ром ядро будет неустойчиво (это случится после М, при ^ Ф ^ на рис. 4).

Существование максимума, существование определенной крити ческой энергии чрезвычайно важны для понимания процесса деления.

^ Однако, рис. 4 явно недоста точен: мы пытаемся описать изме нение формы одним параметром;

гф без уточнения такое описание не однозначно. Мы улучшим дело, переходя к следующему рисунку.

Рис. 5Ь Рис. 5а На рис. 5а нанесены^линии постоянной энергии в зависимости от двух переменных,, характеризующих форму ядра. В действи тельности следует представлять себе аналогичную картину в про странстве очень большого числа измерений, но и на рис. 5а мы можем выяснить основные качественные особенности процесса.

Начало координат изображает шарообразную форму ядра. Малые деформации ее, т. е. малые передвижения из начала координат в любую сторону, связаны с ростом энергии. Однако, при некоторой конечной деформации мы попадем в седлообразную точку, и при дальнейшей деформации энергия снова падает.

Пунктиром показан путь, ведущий через перевал, через седло образную точку. Высота перевала над долиной, окружающей начало координат, представляет ту минимальную энергию, которую необхо димо придать ядру для того, чтобы оно могло пройти через пере вал и распасться. На рис. 5Ь показан ход энергии при движении точки вдоль пунктирной линии рис. 5а, проходящей через седло.

Для того чтобы на рис. 4 высота максимума энергии отвечала критической энергии, необходимо было выбрать параметр так, !) Уточняя расчет, мы наверное можем понизить значение -=-2, при котором еще Е" Е0 и Се лежит ниже Ео. Точка De всегда лежит ниже Се, так как осколки отталкиваются при любой форме.

МЕХАНИЗМ ДЕЛЕНИЯ ЯДЕР чтобы при изменении ядро двигалось по пунктирной линии через седловину поверхности энергии.

Расчет формы ядра в точке перевала (седловине), необходимый для определения критической энергии, представляет большие матема тические трудности, которые никем еще в настоящее время не пре одолены. Строгая постановка задачи исходит из того обстоятельства, что в искомом состоянии энергия экстремальна: максимальна по одной (Р) координате и минимальна по всем остальным.

Физически экстремум энергии означает, что достигнуто механи ческое равновесие.

В жидкости со свободной поверхностью и поверхностным натя жением q, значение давления у поверхности жидкости зависит от кривизны поверхности:

pgg;

^+ где g есть средняя кривизна, сумма обратных радиусов кривизны в двух перпендикулярных направлениях.

В заряженной жидкости на каждый элемент объема, наряду с силами давления, действуют объемные электростатические силы;

обозначая напряженность поля через V, потенциал и плотность заряда d, найдем условия равновесия:

= : — Vd = — aigradcp, \ Окончательно уравнение равновесия дает на поверхности капли (19) В (19) q и d — константы ядерной жидкости;

g зависит от формы поверхности в данном месте, потенциал в данной точке поверхности может быть вычислен обычным способом для заданного пространственного распределения заряда.

Уравнение (19) даст при этом сложнейшее интегро-диференциаль ное уравнение поверхности, ограничивающей ядро.

Важные результаты можно получить, применяя методы теории подобия.

Будем понимать ниже под всю с о в о к у п н о с т ь параметров, необходимых для полного описания формы ядра. Полная энергия системы (20) Е(Ф) = ?()-{-}().

Так же как и переменная Ф, знак функции в (20) носит сим волический характер. Е, W, Q суть функционалы формы поверх ности.

Мы ищем «значение» Фе, при котором Е(Фе) экстремально (сед ловина), и особенно интересуемся значением критической энергии Е(Фе)— Ео, где Ео относится к невозмущенному ядру (шару). Функ ционалы Е, W, Q зависят не только от формы, но и, естественно, от заряда, величины поверхностного натяжения и радиуса ядра. Для раз личных ядер критическая форма и критическая энергия различны.

396 Я. Б. ЗЕЛЬДОВИЧ И Ю. Б. ХАРИТОН Из одних соображений размерности, даже не выписывая выраже ний W и Q, легко видеть, что эти величины зависят от заряда и поверхностного натяжения так же, как Wo и Q o. Поэтому их можно представить в следующем виде:

(21) где а и b — безразмерные функционалы формы, общие для всех ядер;

так, b есть отношение поверхности тела формы к поверх ности шара равного объема. Отсюда (22) В выражении (22) с есть безразмерный функционал, зависящий кроме W формы только от безразмерного отношения ~.

Отношение -^~ является единственным определяющим критерием задачи, единственной величиной, меняющейся от одного ядра к дру гому, когда мы ищем Ф е. Окончательно найдем причем с' и / уже не функционалы, а обыкновенные функции пере менной т ^.

Характер зависимости / от у~ изображен на рис. 6. При построе V нии / мы исходим из рассмотрения предельных случаев.

При значении параметра ~ = 2 критическая энергия равна 0.

V При значении параметра, равном 0, т. е. в случае деления незаря женной капли, деление целиком должно происходить за счет внеш них сил, преодолевающих всю разность поверхностной энергии исход ной капли и двух капель осколков;

в этом последнем случае необхо димая энергия, отнесенная к Q o, равна 2-2 3 — 1 = 0,261, между тем как в случае заряженного ядра значительная часть увеличения поверх ностной энергии покрывается падением электростатической энергии х ).

!) Бор находит более сложными рассуждениями также первый член в разложении / вблизи нуля:

f= /j = 0,261 — 0,108^5. (24) / характеризует энергию соприкасающихся шаров: Д = 0 при -?г-= 2,4;

см. формулу (15) и пунктир рис. 6.

МЕХАНИЗМ ДЕЛЕНИЯ ЯДЕР Средняя часть кривой / рис. 6 между 0 и 2 интерполирована Бором с помощью развитых им приближенных методов расчета.

Однако, эта интерполяция, в особенности в наиболее интересной области от 1,2 до 2, повидимому, мало надежна, хотя лучшего до сих пор мы в литературе не встречаем.

Деформацию ядра Бор описывает шаровыми функциями. Вторая шаровая функция Р2 (cos 0) (где 6 есть ширина рассматриваемой точки на поверхности шара) описывает вытягивание \f шара.

\ На рис. 7, а пока зана форма, отвечаю — \ 0, щая \ h ч ч •(cos)];

2 = 0. (25) ч N На рис. 7, Ь и с — Ч формы, отвечающие воз- f ч а/ \ мущению, взятому в ви \ де Ра (cos ) H P 4 ( C O S 6 ), ч \ соответственно с поло- \ ч жительными коэфициен- ч \ тами а 3 и а 4. ч \ \ Критическую форму ч Ч Бор ищет следующим образом: задавшись оп ределенным значением а2, т. е. определенным Рис. удлинением ядра, Бор находит значение ai, обращающее в минимум энергию при дан ном а 2. Оказывается, что а4 = ai (2) ^ 0;

сопоставляя рис. 7, а и рис. 7,Ь, мы видим, что условия а 2 ^ 0, Я 4 ^О отвечают форме рис. 7, d, при которой в середине ядра образуется перетяжка.

Если а 4 выражено как функция а 2 из условия минимума энергии, в пренебрежении всеми другими членами можно найти энергию как функцию а 2 для последовательности форм, разумно описывающих деформацию, ведущую к делению. Прямое вычисление дает значе ние а 2, обращающее Е[х2, 4 ( 2 )] в максимум, и само критическое значение Е.

Во все расчеты входит введенный выше безразмерный параметр j ~.

Очевидно, что расчет хорош только до тех пор, пока критическая W деформация мала, что имеет место вблизи ~ = 2 (вблизи предела vo устойчивости). Результат Борз -кр (26) -wJ Q0J = /"540 68 Q расположен по степеням расстояния от предельного значения.

2 Успехи физических вау, т. XXV, вып. 398 Я. В. ЗЕЛЬДОВ"»

Кривая рис. 6 интерполирована Бором, болс^е или менее произ вольно, между предельными законами (24) и (26).

В практически интересной области Бор фактически пользуется выражением (26). Формула (26 очень чувствительна к, поэтому W целесообразно обратное определение -~~ из опытных данных по кри vo тической энергии деления. Как мы увидим, энергия деления урана с атомным весом 239, захватившего нейтрон, близка к 6MeV. По Рис. верхностная энергия тяжелых ядер QQ порядка 530 MeV. Сопоставляя W эти значения с формулой (26), для урана 239 Бор находит уЛ = 1,48.

Эта величина вполне разумно согласуется с нашими сведениями о ра диусах ядер;

тем не менее, ей не следует придавать слишком боль шого значения.

Имеются указания о неприменимости приближенного расчета Бора при ^ - ^, ;

наряду с этим в самое последнее время подвергается V пересмотру само значение критической энергии деления урана 239 J ).

Ц В предварительном сообщении Книпп и Презент указывают, что из их расчетов следует возможность несимметричной критической формы ядра, которая в этом случае опишет тот экспериментальный факт, что получаю щиеся при делении1 осколки, как правило, заметно отличаются друг от друга по массе. Так, наблюдается деление с отношением А1:Аг = 0,37:0,63.

Скорее при симметричной форме мы могли бы ожидать, что масса и заряд МЕХАНИЗМ ДЕЛЕНИЯ ЯДЕР Однако, если даже мы примиримся с тем фактом, что нам не известен точный ход кривой / -^ ), само представление о сущест V vo / вовании плавной кривой позволит нам расположить ядра различных элементов по возрастающей трудности деления, позвблит обнять со вокупность экспериментальных фактов.

Выпишем выражения Wo и Q o :

'";

(27) 43)2. (28) Напомним, что г0 есть радиус, приходящийся на одну элементар ную частицу, г0Аг—радиус ядра атомного веса А, содержащего А элементарных частиц З, 2 Z* _ Wn (29) составлен из констант, общих для всех ядер.

Множитель Таким образом, сопоставляя выражение —г для разных ядер, мы А устанавливаем следующий порядок, в котором они должны распола гаться по возрастающей трудности деления J ) :

Таблица z l Екр — Е А MeV А 36, Редчайший (0,006°/0) изотоп урана. 4, 36, Редкий (0,7°/0) изотоп урана... 5, 235 35,9 5, 231 Протактиний 35, Основной (99,3°/0) изотоп урана.. 5, 35, 90 6, Торий 34,4 7, Радий 11— 32,7—31, 196—204 Ртуть 40— 22,5—20, 112—124 Олово О делении последних трех веществ ничего неизвестно, и в таб лицу они введены только в целях сопоставления.

осколков будут более близки друг к Другу. Однако, основной результат,— именно критическое отношение электростатической энергии к поверхност ной, равное 2, и качественно картина рис. 6, — остается при этом непоко лебимым. Не меняют его и соображения Берестецкого и Мигдала 9.

х ы ) Критическая энергия равна произведению Q^-fi тт^ )· ^ полагаем, • что от одного ядра к другому / меняется гораздо резче, чем Qo, и распо лагаем ядра по убывающим значениям аргумента /.

400 Я. Б. ЗЕЛЬДОВИЧ И Ю. Б. ХАРИТОН В табл. 3 мы, следуя Бору, попытались также оценить критиче chyio энергию деления различных ядер.

Оценка наша основывается на анализе опытных данных по делению при нейтронной бомбардировке;

ее следует считать более надежной, чем саму формулу (26), с помощью которой произведена экстра поляция.

Перед тем как перейти к детальному рассмотрению важнейшего процесса деления при захвате нейтрона, рассмотрим вопрос о вероят ности спонтанного деления. Как мы видели, есть все основания ду мать, что для всех существующих атомов, в частности, для наиболее тяжелого ядра урана, значение -гЛ заметно меньше двух, меньше кри тического значения;

отсюда следует существование энергетического барьера. Необходимая для деления критическая энергия (разность энергии перевала и энергии невозбужденного ядра) доставляется за счет нейтронной бомбардировки в виде энергии связи («энергии кон денсации») нейтрона и в виде кинетической энергии нейтрона. Однако, наряду с этим квантовая механика устанавливает возможность прохож дения ядра через состояние, запрещенное классической теорией, — так называемый туннельный переход под барьером. Одновременно с уста новлением правильной точки зрения о механизме деления Фриш и Л. Мейтнер отметили, что спонтанное деление ядра путем туннель ного перехода весьма мало вероятно, так как очень велика масса ядра.

Критическая энергия, необходимая для распада урана, в настоя щее время установлена довольно хорошо. Однако, расчет вероятности барьерного перехода требует знания не только критической энергии (высоты барьера), но также и оценки ширины барьера, т. е. длины туннеля. При этом ширина барьера входит в выражении для веро 51тности процесса в экспонент. Оценка ее чрезвычайно затруднительна.

Расчет представляет естественное обобщение теории -распада.

Выражение проницаемости барьера дается экспонентом ехр ( - ^2А(Екр — Е0)· | ), (30) где А — масса ядра, о — эффективная ширина барьера.

В качестве предэкспонента Бор выбирает частоту колебания ядра вокруг сферической формы.

Обратная вероятность спонтанного деления (равная среднему вре мени жизни в отсутствии других радиоактивных процессов) выра жается формулой Ю-21 ехр (V2A{EKp — Eo)· ~ ) сек. (31) t= Если время жизни выражается в годах, А — в единицах атомного веса, энергии—в миллионах электрон-вольт, ширина барьера — в единицах г0 (см. § 1), то формула преобразуется к следующему виду:

! 0-29 + 0,145. УД ( В ^ (32) /== МЕХАНИЗМ ДЕЛЕНИЯ ЯДЕР Для урана, подставляя Екр — Ео ^ 6 MeV, A = 238 и полагая = - ^ - ( 2 3 8 ) — с р е д н е е между диаметром и радиусом ядра, Бор находит i f = Ю-29+51 Ю22 лет=1Озо сек. (33) Для сравнения заметим, что время деления ядра, обладающего достаточным запасом энергии (не нуждающегося в туннельном пере ходе) порядка 10~ 15 сек.

Оценка Бора приводит ко времени жизни, огромному даже по сравнению со временем жизни для -распада урана (4-10 9 лет).

Время спонтанного деления 1О22 лет отвечало бы образованию одной пары осколков в сутки в массе в 1 кг урана;

вряд ли процесс с такой вероятностью можно наблюдать, особенно учитывая существование атмосферных (космических) нейтронов и трудность полной изоляции от них.

Отмеченные в предыдущей нашей статье опыты советских физи ков Петржака и Флерова 10 показывают, что в действительности де ление урана идет с вероятностью значительно большей, со временем полупревращения порядка 10 16 лет, что делает его доступным для наблюдения при современной технике эксперимента.

Время Ю 1 6 лет получается, если относить наблюдаемое число делений к основному изотопу урана. Относя его к изотопу или 234, мы получим соответственно 10 1 4 и 10 12 лет.

Из оценки Бора следует, что критическая энергия деления изо топов урана меньше, порядка 5,1 MeV для U 2 3 5 и 4,8 MeV для U 2 3 4.

Оставляя а = 1, 5 Л 3, получим соответственно 10 1 8 и 10 1 6 лет для изотопов.

Оценка Бора описывает опытные данные Петржака и Флерова, если принять, что наблюденное спонтанное деление обязано легким изотопам, и для (ширины барьера) выбрать значение 1,38 А 3 вместо 1,5 Л».

Следует удивляться тому такту, с которым до опытов Петржака и Флерова Бор выбрал разумное значение ширины барьера;

некото рые расхождения между измеренной и предсказанной Бором веро ятностями спонтанного деления связаны с исключительной чувствитель ностью выражений (31), (32) к факторам, стоящим в экспоненте.

В популярной печати часто встречается утверждение, что откры тие Петржака и Флерова объясняет, почему периодическая система элементов не простирается дальше, обрывается на элементе № 9 2 — уране !). Формально это не совсем так: для существования послед него элемента — урана — -распад гораздо существеннее спонтанного деления;

весьма вероятно, что для ближайших трансуранов это со отношение остается в силе, и мы не наблюдаем их не потому, что J ) Количество урана порядка 10~6 всей массы земного шара весьма велико.

402 я. в. ЗЕЛЬДОВИЧ и то. п. ХЛРИТОИ они слишком быстро делятся, а из-за слишком быстрого -распада.

Открытие спонтанного распада не устанавливает т о ч н о й границы периодической системы. Но в более широком смысле связь спонтан ного деления с границами периодической системы несомненна.

При значительном увеличении (на несколько единиц) увеличе ние -j- приведет к резкому уменьшению критической энергии, и тогда очень скоро, в силу экспоненциальной зависимости выражений (31), (32), вероятность спонтанного деления катастрофически воз растет.

Если основываться (за отсутствием лучшей) на оценке критиче ской энергии (26) и следующем отсюда значении -—• = 1,48 для V урана, то абсолютная граница устойчивости ( -~ = 2 ) будет достиг нута при - — = 4 8, т. е. при порядка 125 (грубо мы полагаем, что А растет пропорционально ). Такое ядро проживет не дольше, чем 10~ 20 сек. Рассмотрим теперь спонтанное деление по механизму туннельного перехода, открытое Петржаком и Флеровым, и будем искать ядро со временем жизни порядка 1000 лет. Из формул (30), (31), (32) следует, что соответствующая вероятность деления будет достигнута при" критической энергии деления порядка 2— — 3 MeV;

для такого уменьшения критической энергии нужно -т- порядка 40—40,5, что отвечает порядка 100—102. Сконструировать устой чивое ядро с большим, увеличивая А, нельзя по причинам, ука занным в § 1: в таком ядре пойдут процессы ^-превращения, уве дичится при постоянном А, и ядро с большим и —- спонтанно г А.

разделится.

Из наблюденной на опыте вероятности спонтанного деления можно сделать важные качественные выводы для дальнейшего: согласно за мечанию И. И. Гуревича, сама эффективная ширина барьера порядка радиуса ядра указывает на то, что критическую деформацию, веду щую к делению, никак нельзя считать малой и что все расчеты критической формы, сделанные в предположении малости деформации, могут в лучшем случае носить только иллюстративный характер.

С другой стороны, ничтожная вероятность квантовомеханического туннельного механизма с определенностью указывает на классическое (с очень малыми поправками на квантовую механику) протекание энергичного деления, вызванного нейтронной или другой бомбарди ровкой.

Вернемся к вопросу о делении ядер при нейтронной бомбарди ровке. Современные взгляды, развитые Бором 6, основываются на том, что тяжелое ядро есть система, состоящая из многих частиц, с боль шим числом степеней свободы. Всякий процесс, происходящий при том или ином способе возбуждения ядра, начинается с образования возбужденного (нагретого) составного ядра со сравнительно большим МЕХАНИЗМ ДЕЛЕНИЯ ЯДЕР временем жизни. Время жизни возбужденного ядра порядка 10 сек.

значительно больше, чем время, в течение которого нейтрон с энер гией в несколько миллионов электрон-вольт проходит расстояние по JQ- рядка радиуса ядра, — ^ - = 10~, и значительно больше периода колебания ядра, 10~ 2 0 сек.

Такое соотношение позволяет говорить при нейтронной бомбар дировке об образовании составного ядра, у которого значение не отличается от исходного ядра, в то время как за счет захвата нейтрона А увеличилось на единицу.

На рис. 8 приведены значения критической энергии деления (со гласно полуэмпирической оценке Бора) для различных составных ядер, получающихся при за хвате нейтрона;

ядра расположены в ряд по MeV\ возрастающим значе- \ ниям параметра - j -. Чи- ' ^ ' ' ^ ' * татель заметит, что вме- \ сто U | 8, U | 5, Pag 1 на рисунке показаны N -, 30\ Численное значение — энергии, отсчитанное 32\ по этой кривой, и осо бенно величина наклона кривой, возможно, за метно отличаются от кчч 1, истинной. Однако, по Рис. рядок, в котором распо ложены Бором элементы на рисунке, несомненно должен сохраниться. Как видно из рисунка, легче всего должны делиться редкие легкие изотопы урана. Прот актиний занимает положение, среднее между основным и легкими изотопами урана. Наконец, деление тория должно требовать значи тельно большей затраты энергии и соответственно является более трудным, происходит с меньшей вероятностью. Вместе с тем захват нейтрона не только меняет атомный вес ядра, но одновременно, что всего важнее, является и основным источником энергии для процесса деления. Даже в том случае, если деление совершается под действием медленных, тепловых нейтронов, кинетическая энергия которых ни чтожна, процесс деления чрезвычайно существенно отличается от спонтанного деления. Действительно, при слиянии с ядром даже самый медленный тепловой нейтрон выделяет значительное количестве энер гии, порядка 5—6 MeV — энергию конденсации нейтрона. Захватив шее нейтрон составное ядро оказывается энергетически высоко воз бужденным. Деление представляет одну из возможных реакций такой возбужденной системы. Наряду с этим возможно и обратное испу скание нейтрона. Захват, за которым следует обратное испускание "4-04 Я. Б. ЗЕЛЬДОВИЧ И Ю. Б. ХАРИТОН нейтрона, представляет собой не что иное, как рассеяние нейтрона.


Если ядро захватывает нейтрон значительной кинетической энергии, то при обратном его испускании мало вероятно, чтобы нейтрон унес с собой всю кинетическую энергию, с которой он прилетел к ядру, оставив последнее в неизменном состоянии. Гораздо вероят нее, что испаряющийся нейтрон унесет только часть начальной кине • тической энергии, оставляя ядро возбужденным. Однако, в лучшем случае, энергия возбуждения не превышает кинетической энергии нейтрона, в то время как при захвате нейтрона к кинетической энергии добавляется еще энергия конденсации (энергия связи) ней трона. При нейтронах с энергией, не превышающей 4—5 MeV, не упругое рассеяние не ведет к делению.

Наконец, последней возможностью для возбужденного составного ядра, несущего еще в себе как кинетическую энергию поглощенного нейтрона, так и теплоту его конденсации, является излучение энер гии в виде -кванта. В результате потери энергии полная энергия ядра окажется меньше теплоты испарения нейтрона, ядро больше не может испарить обратно нейтрон, не может и разделиться. Мы полу чаем, таким образом, относительно устойчивое ядро повышенного на единицу атомного веса.

Вопрос о том, что именно произойдет при нейтронной бомбар дировке данного элемента, есть прежде всего вопрос о конкуренции, об отношении вероятностей указанных выше трех важнейших про цессов— деления, рассеяния нейтрона, т. е. захвата с последующим обратным испарением нейтрона, и, наконец, захвата нейтрона с испу сканием энергии в виде -кванта. В следующем параграфе мы более детально рассмотрим вероятность каждого из перечисленных выше трех процессов, применяя для этого метод активированного комплекса.

Общая неопределенность, существующая до сих пор в теории деле ния, не позволит сделать количественные выводы;

однако, применение теории активированного комплекса позволит нам установить из общих теоретических соображений характер основных зависимостей и прежде всего — зависимость превалирующего направления процесса от энер гии возбуждения.

Лучшим доказательством мощи теоретического анализа является данное Бором объяснение запутанной картины действия на уран нейтронов разной энергии. Это объяснение (см. § 4), приписы вающее разные эффекты разным изотопам урана, руководило экспе риментаторами и в настоящее время получило прямое подтверждение в опытах с изотопами, разделенными с помощью масс-спектро графа 1 2 ' 1 3.

Содержанием второй части статьи, которая будет напечатана в следующем выпуске, явится анализ опытных данных о делении и поведении осколков в свете теории деления.

ЛИТЕРАТУРА 1. Я. Б. З е л ь д о в и ч и Ю. Б. Х а р и т о н, Успехи физич. наук, 23, 329, 1940.

2. N. B o h r and J. A. W h e e l e r, Phys. Rev., 56, 426, 1939.

МЕХАНИЗМ ДЕЛЕНИЯ ЯДЕР 3. Я. И. Ф р е н к е л ь, ЖЭТФ. 9, 641, 1939.

L. M e i t n e r and О. R. F r i s c h, Nature, 143, 239, 1939.

4.

5.. Б о р, Успехи физич. паук, 16, 425, 1936.

6. Е. F e e n b e r g (см. заметку о делении), Phys. Rev., 55, 504, 1939.

7. Я. Б. З е л ь д о в и ч и Ю. А. З ы с и н, ЖЭТФ, 10, 831, 1940.

8. J. К. K n i p p and R. D. P r e s e n t, Phys. Rev., 57, 751, 1940;

там же, стр. 1188.

9. В. Б е р е с т е ц к и й и А. М и г д а л, ДАН СССР, 30, 701, 1941.

10. К. А. П е т р ж а к и П. Г. Ф л е р о в, ЖЭТФ, 10, 1013, 1940;

Успехи физич. наук, 25, 171, 1941.

11. N. B o h r, Phys. Rev., 55, 418, 1939.

12. А. О. N i e r, E. Т. B o o t h, J. R. D u n n i n g, A. V. G r o s s e, Phys.

Rev., 57, 546, 748, 1940.

13. K. H. K i n g d o n, H. С P o l l o c k, E. T. B o o t h, J. R. D u n n i n g.

Phys. Rev., 57, 749, 1940.

1941 УСПЕХИ ФИЗИЧЕСКИХ НАУК Т. XXV, вып. УСПЕХИ В ПОЗНАНИИ СТРОЕНИЯ СИЛИКАТНЫХ СТЕКОЛ Н. А. Шишаков, Москва Главными признаками настоящего твердого состояния вещества являются неизменяемость формы и кристаллическое строение. Самые разнообразные стекла занимают в этом отношении не вполне опре деленное положение. По внешним своим признакам они чрезвычайно сильно напоминают настоящие твердые тела, но наряду с этим им свойственна та характерная особенность, что в них ни при помощи кривых нагревания, ни при помощи микроскопа, ни даже при помощи рентгенографических исследований не удавалось с достаточной уве ренностью констатировать кристал лическое строение. Это основное противоречие и послужило причи ной тех затруднений, с которыми были связаны попытки построения Y'' !

теорий стеклообразного состояния, а также причиной существования !

I в настоящее время нескольких — В таких теорий. Цель настоящего В А' обзора состоит в том., чтобы, во-первых, произвести здесь сопо T s Температура ставление этих теорий друг с дру гом, во-вторых, выявить их поло Рис. жительные черты, т. е. такие черты, которые не находятся в противоречии с какими бы то ни было фактами, и, наконец, по возможности дать простой ответ на вопрос", что же такое представляют собой силикатные стекла?

Теория Тамманна рассматривает стекло как переохлажденную жидкость. Существенным свойством стекла является, по Тамманну, наличие в нем большей внутренней энергии, чем в кристаллическом веществе такого же состава. Наглядно это иллюстрируется имеющей место в точке плавления Ts остановкой в ходе температуры при нагревании кристаллического тела или при его охлаждении (кривая ABCD на рис. 1). Аналогичная же остановка имеет место и в слу чае веществ, способных давать переохлажденные жидкости (кривая A'B'CD' на рис. 1). Разница состоит лишь в том, что остановка в температурном ходе наблюдается здесь при более низкой темпера УСПЕХИ В ПОЗНАНИИ СТРОЕНИЯ СИЛИКАТНЫХ СТЕКОЛ туре, чем температура плавления 7^, в соответствии с чем и самый скачок выделяемой при затвердевании энергии становится меньшим, чем в случае легко кристаллизующихся веществ.

В случае стекол это явление носит еще менее заметный харак тер. Однако, поскольку стекла приходится считать переохлажденными жидкостями, отсюда следует заключение, что они обладают несколько большей внутренней энергией, чем соответствующие им кристалли ческие вещества, т. е. находятся в менее устойчивом состоянии.

Подтверждение этому видят, во-первых, в явлениях расстекловывания и, во-вторых, в результате опытов со сравнением теплот растворения кварцевого стекла и кристаллического кварца в плавиковой кислоте, которые приводят к выводу, что внутренняя энергия в первом слу чае значительно больше, чем во втором. Однако, как будет показано ниже, другими методами такой вывод не подтверждается.

Другое следствие теории Тамманна гласит, что внутренняя струк тура, а вместе с нею и внешние физические свойства должны изме няться с температурой непрерывным обрлзом, без каких-либо скачков.

Так, например, изменение вязкости при охлаждении жидкости, даже с принятием в расчет явлений ассоциации молекул, должно итти по следующему закону:

т. е. протекать непрерывно до температуры 7"0, при которой вязкость становится равной бесконечности. Однако, и эти утверждения нахо дятся в противоречии с наблюдаемыми фактами.

При изменении температуры плавное изменение претерпевают далеко не все физические свойства стекол. В частности, можно счи тать, что различным стеклам, по крайней мере кварцевому и сложным силикатным стеклам, свойственна некоторая сравнительно узкая область температур, которая разделяет пластичное и хрупкое состояние стекла. Правда, о пластичности и хрупкости приходится говорить здесь лишь в относительном смысле, ибо стекло, обнаруживающее при известной температуре хрупкость при быстрых внешних воздей ствиях, становится при достаточно медленных воздействиях при той же температуре пластичным. Но при тех скоростях охлаждения и внешних воздействиях, с которыми приходится иметь дело на прак тике, этот переход обнаруживает ясно выраженный скачкообразный характер. Этот переход имеет место при температуре 7" лежащей между упомянутой выше температурой То и температурой плавле ния 7^. Выше температуры изменение вязкости идет по закону Тамманна, применимому к любой, в том числе и переохлажденной, жидкости;

ниже ее — по иному закону (рис. 2).

Имеются другие факты, подтверждающие существование такой точки перехода в стеклах. Сам Тамманн нашел, что вблизи темпе ратуры 7", при которой у затвердевающего стекла появляется хруп кость, имеет место также и резкий скачок температурного коэфи циента удельного объема, коэфициента теплопроводности, удельной теплоемкости и других температурных коэфициентов. Аналогичные 408.. ШИШАКОВ скачки наблюдались и другими авторами. Для объяснения этого скач кообразного изменения свойств Тамманн высказывает предположение, что превращение вязкой жидкости в стекло вызвано прекращением вращательного движения молекул в результате тесного их сближения' и увеличения сил взаимодействия между ними.

В случае кварцевого стекла точка превращения лежит около 900°, за что говорит наличие при этой температуре максимума на кривой для модуля кручения и резкое изменение логарифмического декре мента затухания. Эмпирическая формула Тамманна и Гессе ц 0 \ (2) Т„=Т. /1 — Ml \\ где —молекулярный вес, а С—постоянная, дает темпера •Sr туру Tg от 640 до 900°. Однако, как будет видно из дальнейшего, в настоящее время имеются ос 0. нования для сомнений в правиль ности принятого этими авторами, молекулярного веса кварцевого стекла Ж = 6 0, 3, что также 500 700 300 1100 указывает на необходимость пе Рис. 2. Двойная логарифмическая за- ресмотра воззрений Тамманна.

висимость вязкости трех различных Признавать стекло настоящим технических стекол от температуры твердым веществом отказывались (Ле-Шателье) вместе с Тамманном и другие ис следователи. Было, однако, обра щено внимание, что, поскольку ход энергии с температурой ниже точки иной, чем выше нее, стекло нельзя относить и к жидкому состоя нию вещества. В соответствии с этим целый ряд исследователей (Туул, Тарнер, Мак-Бэйн, Парке и др.) предлагали рассматривать стекло как коллоидальное состояние вещества, где роль мицелл играют молекулярные агрегаты (или вместо них имеется жесткий губчатый скелет кремнезема), а роль интермицеллярной жидкости — вещество с неукрупненными частицами. Сходство стекол с гелями подтверж дается, например, тем, что при обработке первых кислотами они теряют свои основания и часто оставляют скелет кремнекислоты фарфоровидного облика.


В развитие этих воззрений Бергер высказал предположение, что главной причиной возникновения скачка при температуре Tg является быстро протекающий процесс агрегации молекул. На это указывает сходство в зависимости вязкости от температуры как в случае пере охлажденных, так и в случае ассоциированных жидкостей. В обоих случаях вязкость выражается одной и той же формулой Тамманна.

Поэтому и можно считать, что в обоих случаях происходит при охлаждении одинаковая агрегация молекул. На это же указывает и зависимость свойств стекла от его тепловой истории. Сильно УСПЕХИ В ПОЗНАНИИ СТРОЕНИЯ СИЛИКАТНЫХ СТЕКОЛ закаленное стекло обладает свойствами, свидетельствующими об его неустойчивости, которую можно считать результатом незаконченного из-за быстрого охлаждения образования молекулярных комплексов.

Если такое стекло подвергнуть некоторому отжигу, то, в зависи мости от степени последнего, должно иметь место постепенное обра зование молекулярных комплексов, а вместе с этим и определенное изменение свойств стекла, что в действительности и наблюдается.

При помощи подходящего отжига можно было бы добиться даже постоянного равновесия в стекле. Однако, потребное для этого время оказывается, вообще говоря, слишком большим, из-за чего равнове сие это на практике и не наблюдается. Так, например, если для достижения равновесного состояния при температуре требуется по Бергеру 16 час, то уже при температуре на 100 J диже потребовалось бы около 40 дней, а при температуре на 300° ниже —около 200 лет. В случае силикатных стекол температура составляет примерно 500°, так что наблюдать изменения ствойств стекла при комнатной температуре практически, конечно, невозможно.

В противоположность воззрениям Тамманна Бергер, на основании вычислений разностей энергий стекло — кристалл по скрытым теплотам плавления и температурам Ts и приходит к утверждению, что при температурах ниже стеклообразное состояние обладает никак не большим запасом внутренней энергии, чем соответствующее кри сталлическое состояние. Это значит, что стеклообразное состояние столь же устойчиво, как и кристаллическое. Подтверждается этот вывод, по Бергеру, тем, что процесс расстекловывания при температурах ниже не наблюдался никогда, за исключением разве лишь случаев, которые вызывались химическими влияниями и которые к данным рассуждениям не относятся.

Вопрос о природе молекулярных агрегатов в стеклах остается открытым, но Бергер считает все же возможным, что этими агрега тами и являются те кристаллиты, на существование которых дает намеки рентгеновский анализ.

Пожалуй, наибольший успех выпал в настоящее время на долю теории Захариасена и Варрена, которая рассматривает стекло как сплошную, лишенную симметрии и периодичности, атомную решетку.

Воззрения эти основаны на сходстве механических свойств стекол и соответствующих кристаллических форм. Различия же между стек лом и кристаллом, которые позволяют констатировать рентгеновские лучи, заключаются в том, что при одинаковости атомных связей и координации, одинаковые в обоих случаях полиэдры располага ются в кристалле в известном порядке, а в стекле — беспорядочным образом.

В случае силикатных стекол такая трехмерная решетка построена из тетраэдров SiO 4 ;

в случае боросиликатных стекол в строении решетки должны принимать участие и треугольники ВО 3. Не все связи в такой решетке насыщены;

поэтому некоторые из них при ходятся на долю катионов, которые остаются в свободных проме жутках между основными полиэдрами и распределяются в стекле статистическим образом.

410.. ШИШАКОВ Рентгеноструктурный анализ, основанный на применении метода Цгрнике и Принса и позволяющий узнавать среднее радиальное рас пределение атомов вокруг данного атома, вполне подтверждает гипо :

тезу Захариасена. Однако, применение этого метода не связано 0 0,04 Щ 0,08 0/0 ОД 0,14 0,16 0,18 0,20 0,22 0,2V 0, SinB \ \ л 0,10 0J2 0,14 0,16 0,18 0,20 0,22 0,2V 0, 0 0,02 0,04 0, sinB Рис. а — стекло S1O2, Ъ — кристобалит, с — силикагель с требованием, чтобы изучаемый объект непременно был аморфным;

метод применим в равной степени также и к поликристаллическому веществу. Но именно поэтому он, как признает и сам Варрен, «не дает ответа на специфический вопрос, — можно ли считать данное вещество кристаллическим или нет?».

К разрешению этого вопроса Варрен подходит путем анализа микрофотограмм от стеклообразного кремнезема, кристобалита и сухого силикагеля (рис. 3). Если предполагать, как это делалось некоторыми авторами (см. дальше), что стекло SiO 3 состоит из кристаллов кри УСПЕХИ В ПОЗНАНИИ СТРОЕНИЯ СИЛИКАТНЫХ СТЕКОЛ стобалита, то их средние размеры должны быть 0,89Х _ 0,89-1,54 _ 7 7 д,о, L {) ~ ficos» ""0,181-0,98 ~ ' (здесь В — выраженная в радианах ширина максимума на половине максимальной интенсивности).

Так как длина ребра элементарной кристалической ячейки кристо балита составляет также 7А, то в данном случае название «кристаллы»

не подходит, поскольку здесь нет правильного повторения ячейки в пространстве. Однако, помимо этих формальных соображений, кристаллитной теории противоречит и самый характер микрофото метрической кривой для стекла SiO 2, которая резко отличается в начальной части от кривой для силикагеля. Главный максимум у последнего таков же, как и у стекла, но в добавление к этому имеется сильное рассеяние при малых углах, чего у стекла не наблю дается. По Варрену это сильное рассеяние является следствием на личия неоднородностей, так что силикагель можно представлять себе состоящим из дискретных частиц ( 1 0 — 1 0 0 А) с разрывами и пусто тами между ними. Наоборот, отсутствие рассеяния при малых углах у стекла SlO 2 показывает, что оно является сплошной средой, в которой отсутствуют дискретные частицы или разрывы в связях между ними.

Для объяснения высокой вязкости расплавов стекол Захариасен и Варрен полагают, что даже в расплаве имеется сильная тенденция каждого атома кремния удерживать вокруг себя по четыре атома кислорода, а значит и тенденция каждого атома кислорода служить связующим звеном между двумя атомами кремния. Легкая же сгибае мость этих связей и является, по Варрену, причиной возникновения апериодической асимметричной решетки, которая, однако, столь же устойчива, как и решетка кристалла.

Существенные дополнения к теории Захариасена — Варрена были внесены Хэггом2. Рассматривая способность веществ к образованию стекол, он очень подробно останавливается на характеристике связей между ионами и радикалами, например, К + и NO~, при температуре плавления и между атомами в самих радикалах. Последние связи являются более сильными, чем ионные связи, благодаря чему эти радикалы продолжают существовать и в расплавленном веществе.

Соль KNO 3 не образует стекла вследствие малой величины и боль шой подвижности ионов.

Иначе обстоит дело у соединений борной кислоты и у силика тов. Бор обладает сильной тенденцией к координации трех атомов кислорода, причем эта тенденция может осуществляться лишь в том случае, когда кислородные треугольники имеют общие углы. Таким путем происходит образование прямых неорганических цепей из кисло родных треугольников с атомами бора в их центрах.

Эти цепи, имеющие состав ВО 2, располагаются параллельно друг другу и их, конечно, можно рассматривать как безграничные радикалы ( 2 )~ 2, в каковых атомы удерживаются вместе при помощи сравнительно сильных связей. Кристаллическая решетка 412 !-'. л. ^"-"л'лчоч метабората кальция в целом и построена из таких больших радикалов + и ионов Са. При плавлении метабората кальция связи между + ионами Са и цепными радикалами разрушаются, но цепи все еще продолжают существовать в жидкости благодаря наличию в них более сильных связей. Считается вероятным, что прежняя длина цепей не сохраняется, — они распадаются па меньшие части, причем по следние могут даже оказаться в той или иной степени деформиро ванными. Именно существованием таких обломков цепей, длина которых, конечно, зависит от температуры, и обусловливается вяз кость данной жидкости, а вместе с этим и способность к стеклооЙ разованию, так как при затвердевании правильная ориентация цепей сильно затрудняется. Аналогичным образом должны вести себя и окиси некоторых других металлоидов, в том числе окись кремния.

Характер радикалов в случае кремнезема определяется, по Брэггу, отношением количеств атомов Si:О в веществе. При Sl:O = 0,25 мы имеем изолированные тетраэдры SiO 4, характерные для ортосилика тов. При меньшем относительном содержании кислорода четверная координация сохраняется, но уже за счет образования сложных ради калов со свободными валентностями. Так, например, группы (Si 2 O 7 )^ из двух тетраэдров или кольца (SiO.,)^ 2 " сохраняют данную коор динацию. Если имеем отношение Si:О = 1:3, то могут образо ваться безграничные цепи состава (SlO g )- 2, характерные для группы пироксенов. Аналогичные цепи, имеющие лишь более сложную структуру и состав «(Si 4 O n )~ 6, характеризуют структуру амфибол.

При еще более высоком отношении Si:О, а именно 0,4, число могущих вступать в четверную координацию атомов кислорода настолько мало, что образуются радикалы с неограниченным протяже нием в двух измерениях.(см. схему, рис. 4). Эти двухмерные ради калы, имеющие состав /z(Si 2 O 6 )~ 2, находятся в слюдах, в глини стых минералах, в тальках и тому подобных слоистых решетках.

В зависимости от исходного вещества и должны существовать в плавне либо те или иные целые радикалы, либо их обломки.

Характер соединения тетраэдров в этих радикалах остается, вероятно, таким же, как и в исходных радикалах, но вследствие нарушения ионных связей, имеющих направляющий характер, радикалы в плавне становятся более или менее деформированными.

Хэгг считает не исключенной возможность существования в плавне трехмерных, конечно, искаженных, радикалов, которые не противо речили бы теории Захариасена, но отмечает также возможность, что эти радикалы могут быть близкими к слоям (Si s O 6 )~ 2. На это указывает тот факт, что в технических, свободных от бора, стеклах отношение Si:О, как это было отмечено самим Захариасеном, составляет 0,40, что и соответствует радикалам двухмерного типа.

Захариасен (1935) согласился с такими дополнениями Хэгга.

Если силикатным стеклам свойственно наличие в них двухмерных радикалов состава Sl 2 O 6, то оно могло бы быть непосредственно дока зано при помощи рентгенографических и электронографических исследований. В самом деле, согласно теории Лауэ 8, объект, со стоящий из беспорядочно расположенных двухмерных кристал УСПЕХИ В ПОЗНАНИИ СТРОЕНИЯ СИЛИКАТНЫХ СТЕКОЛ лов, должен давать дифракционную картину, очень мало отличаю щуюся от дифракционной картины, даваемой трехмерными кристал лами, правильно сложенными из таких двухмерных образований. В первом случае будут возникать только (/г&0)-отражения, очень резкие со стороны центрального луча и, в зависимости от толщины кристаллов-листков, более или ме нее размывающиеся в сторону боль ших углов.

Так как стекло в сущности и представляет собой случай, преду смотренный теорией Лауэ, и так как структура двухмерных силикат ных слоев (рис. 4) и соответству ющие междуатомные расстояния известны, то можно заранее пред сказать, какого рода дифракцион ный эффект должен был бы полу читься в наиболее приближающемся к идеалу случае, например, в слу чае чистого кварцевого стекла, взятого в виде крайне тонкого порошка, чтобы по возможности Рис. уменьшить деформации кристал лов-листков. Структура двухмерных кристаллов Sl 2 O 6 — гексагональ ная. Константа решетки а может быть наперед определена из сред него значения той же константы а для слюд и глин, которая колеблется в пределах от 5,12 до 5,26 А. Примем ее равной а = 5,16 А. Так как, по теории Лауэ, должны возникнуть все возможные (ЛйО)-от Таблица ражения 4, то по ш a = 2sin9, A \ квадратичной форме уравнения Брэгга для гексагональной ре шетки можно за 1, 4,48 /(220) I (100) ранее составить их '\(310) 2,58 1, I (110) таблицу (табл. 1).

2,24 (400) 1, (200) 1,69 (320) 1, II (210) Римскими цифра 1,49 (410) 0, I (300) ми I обозначены са мые сильные, цифра ми II —· следующие по интенсивности отражения. Не отмеченные циф рами отражения сравнительно еще слабее.

Однако, значительная часть двухмерных кристаллов должна нахо диться в соединении друг с другом, так что в стекле должны суще ствовать зародыши трехмерных кристаллов, вероятно кристобалитного или тридимитного типа. Что такого рода модификации кремнезема действительно представляют собой стопки, сложенные из двухмерных слоев, совершенно ясно было показано рентгенографически Ниувен кампом6, что лишний раз подтверждает представления о высокой 3 Успехи физических наук, т. XXV, вып. 4.'A u..

прочности связей в предел.зх данного двухмерного слоя и о меньшей прочности связей между отдельными слоями.

Так или иначе, но эта способность двухмерных кристаллов кремне зема к слипанию, вероятно в известной мере реализованная по крайней мере в стекле SlO 2, вполне может оказаться причиной возникновения 1, на дифракционных картинах так 1, же и (/Ш)-отражений от трехмер ных образований. Поэтому к при 1, веденному выше списку (й&0)-отра 1, жений следует в первую очередь добавить интенсивнейшее из всех 1. случаев (Ш)-отражение кристоба 1, юоо'с лита, соответствующее периодич ности d=A,\ А. Второстепенные Рис. по сравнению с ним любые отра жения кристобалита и всех других модификаций кремнезема существенной роли играть здесь не могут.

Все эти соображения должны облегчать рассмотрение перечисляе мых далее результатов рентгенографического и электронографического анализов. Правда, эти результаты пока что являются очень скудными, отражения большей частью сильно размыты и иногда налагаются друг на друга, но си стематическое их рас смотрение все же ука зывает, что противоре чий между этими фак тами и тем, что пред сказывает теория, нет.

Первые указания на кристаллическое строе ние стекол имеются у Лебедева, который об ратил внимание на скач кообразные изменения некоторых физических констант стекол при оп 500 W ределенных температу- 1500 °С Рис. рах и поставил их в связь со структурными Кривая 1— кварц, 2— кристобалит, 3 — плавленый кварц превращениями. Приме ром таких скачкообразных изменений может служить рис. 5. Наличие скачка при температуре 500—600° заставляло думать, что стекло содержит кристаллический кварц, для которого точка превращения а- в -модификацию, связанная с резким изменением многих свойств, как раз и составляет 565° (рис. 6).

Повидимому, первый занимался рентгенографическими исследова ниями Киропулос (1917). Рентгеносъемка порошка и стержня плав леного кварца, производившаяся с платиновыми лучами, позволила УСПЕХИ в ПОЗНАНИИ СТРОЕНИЯ СИЛИКАТНЫХ СТЕКОЛ получить только одно размытое отражение. Аналогичным образом не обнаружили кристаллов в стеклах ни Хэлл и Миттер (1922) в брэг говской лаборатории, ни Селяков, Струтинский и Красников (1925), применявшие для исследований характеристическое излучение медного антикатода, ни Лазарев, Трапезников и Симанов (1927), которые искали параллелизма между двойным лучепреломлением и кристаллич ностью и для этой цели использовали закаленные стекла буры.

Более систематическими рентгеновскими исследованиями структу ры стекол занимались Виккоф и Морей 7. Как для кварцевого, так и для сложных силикатных стекол, они большей частью получали диффузные отражения, сходные с теми, которые получаются в случае жидкостей. Однако, целый ряд стекол обнаружил кроме диффузных по лос также и тонкие отражения, которые должны были быть свойственны только кристаллам. Никаких закономерностей установить им не удалось, но значительная резкость линий показывает, что совершенно чистые и притом проверенные под микроскопом на отсутствие выветривания, т. е. по внешности совершенно однородные, стекла должны содер жать значительные количества кристаллов. В углу SiO 2 тройной диаграммы обычно обнаруживаются как широкие полосы, так и ли нии, что теперь и приходится объяснять сравнительно более выгод ными условиями исследования стекла, по составу близкого к чистому кремнезему. К сожалению, численных характеристик этих отражений авторы не приводят, указывая лишь, что различные стекла часто дают одни и те же отражения.

Повидимому, первыми количественными данными мы обязаны Кларку, Пармели и Бэджеру 8. Им удалось получить от кварцевого стекла два вполне отчетливых рефлекса с периодами идентичности d около 7,15 и 2,5 А. Сначала они считали этот факт подтвержде нием гипотезы Сосмана, согласно которой кварцевое стерло со стоит из нитевидных молекул агрегатов кремнезема, причем первая периодичность соответствует длине отдельной молекулы-цепочки, а вторая — ее толщине. Впоследствии Кларк от этого объясне ния отказался.

Дальнейшие очень тщательные рентгенографические исследования различных стекол производились Рэндаллом, Руксби и Купером9. Ими были получены от кварцевого стекла несколько иные, но также раз мытые отражения, а именно, с периодичностями 4,3 и 1,5. Объяс няли они эти отражения наличием в стекле настоящих кристаллов, настолько, однако, малых (10~ 7 см), что резких интерференционных максимумов получиться и не могло. Их предположение нашло свое подтверждение в том, что теоретически рассчитанные рентгенограммы с заведомо мелких кристаллов кристобалита оказались более или менее сходными с рентгенограммами от кварцевого стекла. Аналогич ное сходство было получено для буры и для некоторых сложных силикатных стекол.

Согласно этой работе резкой границы между стеклообразным и кристаллическим состояниями нет. Выветривание представляет собой процесс постепенного вырастания кристаллитов. Сложные стекла состоят из кристаллитов разнообразного состава.

3* ШИШАЧ00.

416 ".А.

Однако, не говоря уже о том, что теория Рэндалла вообще не касается объяснения многих важнейших свойств стекол, очень слабым ее местом является несоответствие между вычисленной и наблюдаю щейся плотностью кварцевого стекла. Если бы последнее состояло из кристаллов кристобалита с нормальными параметрами решетки, то наблюдающемуся самому сильному рефлексу была бы свойственна периодичность примерно 4,1 А (ср. стр. 414). Рэндалл же получил величину 4,33 А. Отсюда последовало заключение, что кристаллы кристобалита в стекле по сравнению с нормальными кристаллами имеют на 17°/0 больший удельный объем, т. е. что их плотность равна 1,92 вместо нормальной плотности кристобалита 2,35. Однако, само кварцевое стекло имеет плотность 2,20. Для объяснения этой слишком большой разницы Рэндаллу пришлось сделать добавочное допущение, что кроме кристаллов кристобалита в стекле присутст вуют также и кристаллы кварца, плотность каковых, как известно, равна 2,65. Впоследствии Рэндалл 9 отказался от своей теории и признал теорию Захариасена — Варрена.

Следующая попытка исследования структуры кварцевого стекла рентгенографическим методом была предпринята Левиным и Оттом 10.

Кроме одного отчетливого отражения 4,27 А им удалось наблюдать также и другой, очень размытый, максимум, состоящий из трех бо лее узких максимумов, которым соответствуют периодичности 1,61, 1,24 и 1,12 А. Никаких заключений о природе кварцевого стекла этими авторами сделано не было.

Одной из новейших рентгенографических работ является работа, проведенная в Государственном оптическом институте Валенковым и Порай-Кошицем п.



Pages:   || 2 | 3 | 4 | 5 |
 





 
© 2013 www.libed.ru - «Бесплатная библиотека научно-практических конференций»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.